【摘 要】
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氮氧化物(NO_x)对地球生态环境和人体健康危害甚大,是光化学烟雾、酸雨等环境污染问题的根源之一,已经引起了我国的高度重视,开发新型的低温选择性催化还原(SCR)催化剂是目前
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氮氧化物(NO_x)对地球生态环境和人体健康危害甚大,是光化学烟雾、酸雨等环境污染问题的根源之一,已经引起了我国的高度重视,开发新型的低温选择性催化还原(SCR)催化剂是目前烟气脱硝领域的研究重点方向。金属有机骨架材料(MOFs)现作为一种在NO气体吸附处于研究前沿的多孔固体材料,但对其催化应用的研究刚刚起步。本研究拟利用MOFs的易设计性和能形成多金属催化活性位点的特点,开展具有良好低温SCR催化性能的异核多金属MOFs催化材料的研究和反应机理的研究。拟制备多种MOFs材料并进行表征和活性评价,比较不同MOFs材料对于NO低温活性的差异,并选择其中若干种MOFs材料系列进行负载,讨论负载后活性组分对于MOFs材料的活性影响,最终分析MOFs催化转化的反应机理,为开发新型基于MOFs的高效NO低温催化材料提供研究资料。围绕以上内容,得到了以下研究成果:1、MOFs材料中HKUST-1具有相对较高的NO低温催化活性,其他MOFs活性在低温段表现并不明显。2、通过对MOFs进行负载可以发现,Cu和Fe的负载对于低温段活性有所提升,MnOx负载在MOF-5上时也会提高催化活性,其他活性组分的负载对MOFs材料活性提升并不明显。3、通过对MOFs材料和分子筛催化剂以及复合氧化物进行对比,发现MOFs材料催化活性以及稳定性远不如后者,通过设计对比实验发现MOFs材料由于存在有机物作为骨架,一定程度上阻碍了顶点氧化物上的电子转移,导致活性下降。
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