【摘 要】
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芳香硝基化合物制备芳胺类物质的反应在精细化工、燃料、医药等很多领域的重要性越来越凸显出来,用催化剂催化还原来制得芳胺是最常见的一种手段,以易操作,污染小等优势位居
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芳香硝基化合物制备芳胺类物质的反应在精细化工、燃料、医药等很多领域的重要性越来越凸显出来,用催化剂催化还原来制得芳胺是最常见的一种手段,以易操作,污染小等优势位居研究的焦点。其中,对硝基苯酚4-NP还原制备对氨基苯酚4-AP就是一个很重要的代表反应。在本文中,主要制备了两类负载型的贵金属催化剂,并研究它们在这个代表反应中的应用情况,主要包括:一、通过对双金属胶体与载体的筛选过程,最终合成AuPd/MgO负载型催化剂,并研究了它在对硝基苯酚还原中的应用。实验表明:AuPd/MgO催化剂中,双金属颗粒粒径为4.91nm,负载率为1.22%;并且具有一个较大的反应速率常数6.41×10-2s-1,催化效果高于文献报道的大多数催化剂;反应温度、还原剂的量、催化剂的量都会对反应结果产生影响,但综合经济与反应速率两个方面的考虑,它们均存在一个最适宜值。最后通过催化剂的循环性实验,证实了催化剂的重复使用稳定性二、选择了石墨烯作为载体,来对Au、Pd进行负载,得到了复合型的催化剂,并研究它在对硝基苯酚还原反应中的应用。实验表明:AuPd/石墨烯催化剂中金属的最佳摩尔比为1:3,载体的最佳体积用量为3ml(GO:6mg);催化剂中双金属颗粒粒径为3.03nm,负载率为9.1%,负载率远远高于AuPd/MgO催化剂;由于石墨烯的存在,使得反应具有更大的TOF值26.67min-1(AuPd/MgO:TOF9.76min-1);温度及催化剂的量同样会对反应结果产生影响,但由于反应活化能较低,催化剂对温度的变化不很敏感,这也说明催化剂在较大的一个温度范围内均可发挥较好的活性,有望在更多的反应体系中发挥出好的效果。
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