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本论文以层状双金属氧化物(Layered Double Hydroxides)为主体,以钛过氧化物(过氧钛酸)为插层客体,采用离子交换法,制备了过氧钛酸插层LDHs超分子结构催化剂。
通过考察过氧钛酸配合物溶液的pH值、插层溶液中钛配合物的浓度、插层客体与主体层板的Ti/Al比、水滑石主体的镁铝比对插层组装的影响,制备了两种粒径尺寸、三种主体层板组成的过氧钛酸插层水滑石。运用XRD、FT-IR、Raman、UV-Vis、SEM、HRTEM、XPS等表征方法描述了过氧钛酸插层LDHs的超分子结构,并给出了相应的结构模型。并以TG/DTA/MS、in situ HT XRD研究了过氧钛酸插层水滑石的热稳定性。
以硫醚选择性氧化为探针反应,分别研究了催化性能随过氧钛酸插层水滑石的晶粒尺寸、反应底物分子大小、主体层板组成的变化规律。结果表明,不同主体层板插层产物在催化反应中选择性有所不同,不同晶粒尺寸对TON值有较大的影响,不同分子大小的底物在催化剂上有不同的扩散行为。选取Mg<,2>Al-Ti LDHs-40考察催化剂在重复使用过程中的活性和选择性变化,发现在水滑石层间的组装很好保持了过氧钛酸的催化性能,过氧钛酸插层水滑石具有良好的重复使用性。