【摘 要】
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由于比容量高(4200 mAh g-1)、工作电压低（~0.4 V vs.Li+/Li）、成本低廉和环境友好等因素,硅被认为是最有潜力替代石墨成为下一代锂离子电池负极的材料之一。然而,硅本身存在许多问题:（1）充放电过程中体积膨胀/收缩变化大,（2）固体电解质界面膜不稳定和（3）电导率受限等。这些问题导致电池电化学性能差。因此,通过材料设计和制备实现电化学性能优异的硅基负极材料具有十分重要的意义。
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFB0905400）; 湖北省科技厅重大技术创新项目（2019AAA164）
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由于比容量高(4200 mAh g-1)、工作电压低（~0.4 V vs.Li+/Li）、成本低廉和环境友好等因素,硅被认为是最有潜力替代石墨成为下一代锂离子电池负极的材料之一。然而,硅本身存在许多问题:（1）充放电过程中体积膨胀/收缩变化大,（2）固体电解质界面膜不稳定和（3）电导率受限等。这些问题导致电池电化学性能差。因此,通过材料设计和制备实现电化学性能优异的硅基负极材料具有十分重要的意义。本论文以太阳能产业废硅为原料,从硅材料界面性质出发,对其组分和结构进行剪裁,制备出结构稳定、循环性能优异的硅基负极材料。本论文的主要研究成果如下:1、以太阳能产业废硅为原料,探究不同界面结构硅材料的氧化行为,发现硅颗粒表面自然钝化层（氧化层）对硅的氧化行为有着至关重要的作用:由于钝化层将内部活性材料和环境中的氧和水分子阻隔,因此具有钝化层的硅颗粒即使在高温水热条件下也不能发生氧化反应;去除表面钝化层的硅颗粒暴露出新鲜界面,在温和的水热条件下可调控其氧化程度,实现可控氧化。根据这一发现,设计并制备了氧化程度可控的硅氧化物/碳复合材料。2、通过可控氧化过程制备硅氧化物/碳复合材料,并对其电化学性质进行研究。在0.5 A g-1的电流密度下,硅氧化物/碳电极显现出1133 m Ah g-1的高可逆比容量。500次循环后,其容量保持率为80.9%。另外,在商用石墨中添加质量分数为15%的硅氧化物/碳复合材料后,石墨-硅氧化物/碳混合电极显示出496 m Ah g-1的高可逆比容量,并且在100次循环后容量保持率达到90.1%,证明了硅氧化物/碳材料在实际电池产业中的巨大应用前景。本论文揭示了硅界面结构对其氧化行为的影响规律,为硅基材料的组分和性质调控提供了新思路,对发展高比容量、高循环稳定性的硅基负极材料具有一定的指导意义。
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