本文采用基于密度泛函理论（DFT）的全电势线性缀加平面波（FPLAPW）方法，对两种非纯有机分子磁体{[Cu(Hpht)(N3)]·H2O}( Hpht=hydrogen phthalate)和Ni[N(CN)2]2的电子结构、磁性质进行了从头计算研究。 对于非纯有机铁磁材料{[Cu(Hpht)(N3)]·H2O}的第一性原理研究表明：Cu链内自旋平行排列的态是体系的基态，磁矩的计算结果表明Cu的d轨道是该化合物磁性的主要来源；态密度分布显示在Cu的d轨道和两个配位基的π轨道间存在强的交换相互作用；原子自旋密度分布表明Cu d 轨道的未配对电子向N(11)和O(1)退局域化。 对于无机分子基铁磁体Ni[N(CN)2]2，我们首先确定了铁磁态是体系的基态，接着采用两种不同的交换关联势GGA和LDA分别研究了基态下Ni[N(CN)2]2内部的磁相互作用机理。这种铁磁相互作用主要来源于Ni d电子以及由Ni d 轨道和配体阴离子[N(CN)2]- 的p轨道的杂化。 。