天然气水合物(可燃冰)是一种新能源,由于其具有分布广且污染少等特点,受到广泛关注。此外,天然气水合物无序分解可能造成的环境问题及其在全球碳循环中扮演的重要角色,也令其备受重视。可燃冰在我国南海神狐海域和祁连山冻土区均有大量发现。2017年5月18日,中国实施首次海域可燃冰试采,并取得巨大成功,加快了天然气水合物商业化应用的步伐。但总体来讲,人们对可燃冰的了解还远远不够,仍需加强对可燃冰形成、分解等方面的基础研究。可燃冰生成与分解过程中的基础参数对可燃冰的勘探开发基础研究以及天然气储运等技术应用都具有重要的意义。截至目前,针对自然界中最常见的甲烷水合物的生成分解动力学特征的基础研究较为深入,国内外诸多学者针对单一组分水合物成核的动力学模型以及诱导时间与环境条件(温度、压力等)的关系特征均取得较为可观的成果,但针对复杂的多元气体水合物的相关研究相对匮乏,而自然界中可燃冰的气体组分往往都是多种气体组分的混合。本研究以组分复杂的多元气体水合物为研究对象,首先基于自行设计制造的水合物可视反应釜实验装置,通过控制温度、压力、搅拌速度等条件对混合气-纯水合成的多元气体水合物进行生成-分解过程模拟实验,并借助该实验装置对此过程进行宏观观察;然后,借助核磁共振成像系统对多元气体水合物分解过程进行微观研究;最后,利用X射线衍射技术对合成的多元气体水合物进行结构鉴定。据此,本实验的研究结果如下:(1)影响多元气体水合物生成过程的主要动力学参数有:搅拌速度、压力、反应温度。加入搅拌,增大初始压力、降低形成温度,可有效缩短多元气体水合物生成的诱导时间,提高反应速率。在分解过程中,分解温度越高、分解压力越低,分解速率越快。(2)利用可视化反应釜对多元气体水合物生成过程进行宏观观测发现:该过程与甲烷水合物相同,都存在“爬壁效应”,无搅拌时,还呈现出“铠甲效应”。利用核磁共振成像对多元气体水合物分解过程进行微观观测发现:多元气体水合物的分解与冰融化过程相似,位于固-液边缘的水合物先分解,逐渐向中间扩展。冰点以上多元气体水合物分解过程不存在自保护效应。(3)优化了粉晶X射线衍射仪器参数,建立了粉晶X射线衍射测试天然气水合物晶体结构的方法,并应用到实验合成的多元气体水合物样品晶体结构测试中。结果表明,8组人工合成多元气体水合物样品均属面心立方晶系,空间群为Fd3m,为II型结构水合物,晶格参数在17.03?-17.25?之间。该研究有助于了解多元气体水合物的成藏规律,同时避免其开发利用过程中对环境产生不良影响。