随着半导体产业的快速发展,纳米器件的发展势在必行。如何实现精度为亚纳米量级甚至原子量级的可控制造是器件小型化发展面临的重要挑战。由于电子显微技术的发展,透射电镜已不仅是材料表征工具;原位透射电镜还可实时观察材料在外场作用下结构演变的动态过程。本论文利用透射电子显微镜中的高能电子束作为有效工具实现了材料原子尺度的刻蚀和修复,继而实现了纳米材料的高精度增材和减材构筑;并通过原位观察材料表面在电子束辐照作用下的微观结构演变行为,揭示其演变机制,为高精度可控制造提供理论依据和实验指导。此外,基于电子束对纳米材料表面原子结构调控的探索,本论文还尝试在宏观下对带有不同数量苯环的多环芳香烃表面进行调控,使其能在低温水热下转变为纳米金刚石。主要内容包括:1.研究了氧化钙表面在电子束辐照下的原子精度刻蚀,通过对刻蚀过程中原子结构动态演变行为的具体分析,深入探讨了电子束刻蚀机制:（1）氧化钙表面缺陷处会优先发生刻蚀,而未损伤的面相对稳定,原子不会轻易被溅射直到有缺陷出现;在刻蚀的同时材料表面的吸附原子会扩散到刻蚀位置修复部分缺陷。（2）在整个蚀刻过程中,{200}面优先发生刻蚀并产生缺口,随着刻蚀的进行,{111}密排面上也逐渐出现凹坑,{200}面的刻蚀速率高于{111}面;刻蚀过程中表面形态的变化也解释了材料表面粗糙化的原因,对理解传统蚀刻和表面粗糙化具有重要意义。2.研究了二硫化钼和碲化铋等新型二维硫族化合物在电子束辐照下的原位修复。通过对原子结构演变的分析,深入探讨了二维硫族化合物的修复机制。（1）电子束辐照可以实现对单层二硫化钼表面小缺陷的修复。（2）在电子束辐照下(束流密度?10⁵A·m^-2),多层二硫化钼和碲化铋上的纳米孔会逐渐缩小直至消失;几何相位分析表明,修复后的材料表面几乎不存在缺陷,具有高质量的结晶性。（3）结合计算和统计分析发现原子会优先占据具有更多周围原子柱（原子通道）的位置,沿着垂直于平面的方向逐列修复纳米孔而非平行于平面逐层修复。3.通过对不同种类的多环芳香烃表面进行硝化处理,采用低温水热法成功合成了4nm以下的金刚石。（1）对带有二、三和四个苯环的多环芳香烃（萘、蒽、菲、芘）表面进行硝化处理,由于纳米材料的大比表面积,使其不需要通过传统高温高压方法,在150°C低温水热下即能合成平均直径为2³ nm的高结晶性纳米金刚石。（2）利用X射线能谱和电子能量损失谱分析合成颗粒的化学成分,确认其为碳并排除了可能存在的金属颗粒。（3）利用透射电镜对纳米颗粒进行高分辨成像,测量多个高结晶性纳米颗粒的晶面间距和夹角,与纳米金刚石相比较。最终确认合成的纳米颗粒为4 nm以下的金刚石。