WS2及CsPbBr3半导体的载流子超快动力学研究

来源 :深圳大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaofengwuxuan123
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半导体光电器件的性质取决于三个瞬态的物理过程:载流子的生成,复合以及输运。所以研究理解半导体材料中光生载流子的动力学过程是很有必要的。在研究材料的载流子动力学方面,超快光谱技术是一种有效的实验工具。利用超快光谱技术可以得到材料被激发后的瞬态吸收光谱,通过对瞬态吸收光谱进行分析,可以揭示材料中光生载流子的产生,传输以及复合方式等方面的信息。本论文中采用泵浦探测瞬态吸收光谱系统研究了单层过渡金属硫化物,范德瓦尔斯异质结以及无机钙钛矿量子点中光生载流子的超快动力过程,并得到如下的结果:1.过渡金属硫化物因为具有很大的激子束缚能,较强的库仑相互作用以及独特的自旋谷能耦合等特性而备受关注。而且过渡金属硫化物为人们提供了一个很好的机会去研究具有原子层厚度的半导体的基础性质,以及探究其在光电器件方向的应用潜力。在这种情况下,研究过渡金属硫化物被光激发后的响应是很重要的。在本论文中,利用泵浦探测瞬态吸收光谱系统研究了单层二硫化钨被激发后光生载流子的动力学。通过对瞬态吸收光谱进行分析得到单层二硫化钨中光生载流子具有三个衰减过程,其中激子以俄歇式激子激子湮灭的方式进行无辐射复合,寿命为27 ps。通过分析不同泵浦光(590 nm,580 nm,570 nm)激发条件下位于613 nm的光致漂白信号,证实了亚皮秒的衰减组分为激子的形成过程。随后通过分析单层二硫化钨被激发后的瞬态吸收光谱中A激子谐振的漂白、展宽的线宽以及跃迁能的移动随延时变化,确定了两个主要导致单层二硫化钨被激发后光响应发生变化的原因,分别是光生载流子导致的多体相互作用以及材料通过声子将热量传递给基底的冷却过程。实验的结果揭示了单层二硫化钨中光生载流子的动力学过程,也为其在光电器件方向的应用提供了基础信息。2.新型的二维材料通过简单堆叠的方式组合形成范德瓦尔斯异质结,这种异质结的组成方式可以不受晶格匹配的限制。由于这种原子层厚度异质结的性质会受到电荷层间传输的影响,所以研究光生载流的层间传输是理解以及控制异质结性质的关键。在本论文中,利用泵浦探测瞬态吸收光谱系统研究了双层异质结石墨烯-二硫化钨以及四层异质结石墨烯-二硫化钨-石墨烯-二硫化钨中载流子的层间传输过程。发现二硫化钨中的光生载流子可以有效地传输到石墨烯层中,并且单层二硫化钨的带隙宽度会受到相邻层的屏蔽效果影响而变化。实验结果显示对于双层异质结石墨烯-二硫化钨以及四层异质结石墨烯-二硫化钨-石墨烯-二硫化钨来说,二硫化钨中的载流子分别在83 fs以及114 fs之内传输到石墨烯层中,而且电荷的库伦场可以影响载流子的层间传输,这意味着可以通过外置电场控制异质结中电荷的层间传输过程。实验结果不仅可以帮助理解范德瓦尔斯异质结中载流子的层间传输,而且还支持两种载流子的传输机制:互相耦合层的态以及库伦场。3.全无机钙钛矿半导体量子点为因其优异的性质受到了人们的关注,其在发光器件、光电转换器件等方面取得了非凡的表现,而半导体材料中的载流子动力学过程将影响基于该材料制作的光电器件性能。利用泵浦探测瞬态吸收光谱系统研究CsPbBr3量子点薄膜被激发后的光生载流子的动力学,并通过奇异值分解以及全局拟合对CsPbBr3量子点薄膜被光激发后的瞬态吸收光谱进行研究。实验结果显示CsPbBr3量子点的能带边沿因为激子之间的耦合而发生红移,而能带边沿发生蓝移可归结为Burstein-Moss效应。并得到光生载流子五种动力学过程的动力学曲线以及与之相对应的指前相关因子,其中热载流子的弛豫时间约为0.4 ps,十皮秒以及百皮秒量级的衰减时间可归结为双激子以及带电激子的寿命,而纳秒量级的衰减时间可归结为激子的辐射复合。实验数据以及相对应的理论分析可以帮助理解CsPbBr3量子点中载流子动力学的过程。综上所述,本论文中所达到的实验数据以及理论分析为更好地理解过渡金属硫化物以及无机钙钛矿的光电性质及其在光电子器件上应用提供了坚实的基础。
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