热解木质素的制备及储能性质的研究

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木质素分子是由三种苯丙烷单体交联形成的三维网状结构生物高分子,在自然界中的含量仅次于纤维素,是低成本,无毒,可再生的第二大生物质材料。其分子中包含丰富的芳香碳结构,适合作为生物质炭材料的优质原料,在储能领域应用极具潜力。本文以商业木质素为原料,制备了木质素基炭材料,探讨其在锂离子电池和超级电容器上的可行性应用。以工业燃料乙醇的副产物木质素为原料,通过丙酮提纯,300 oC预炭化(N2气氛)和800 oC炭化处理(N2气氛1 h,H2气氛3 h;N2气氛4 h)制备了木质素基硬炭材料并将其应用于锂离子电池负极。研究表明,与N2气氛相比,在H2还原气氛中热解对材料结构和电化学性能产生有利的结果,硬炭表面的含氧官能团能有效地去除,硬炭结构有序度提高,而且材料的电化学性能得到明显的改善。首次充放电效率从42.4%提高到62.4%,首次放充电比容量为882.2/550.5 mAh/g(电流密度为0.1 C,1 C=372 mA/g),在2 C电流密度下循环200次后,比容量仍为228.8 mAh/g,容量保持率高达92.8%。另对木质素经过不同的碱碳比直接活化法制备了活性炭材料并将其作为超级电容器活性材料。研究表明,活性炭均具有微孔等温吸附曲线,随着碱碳比的增加,木质素基活性炭BET比表面积从1440 m2/g增加到3332 m2/g,微孔含量从67%降低到22%,活性炭结构更加有序,微晶分布更加均匀,表明KOH活化不仅去除了非碳杂原子,也具有碳重排的作用。水系电解液中,低碱碳比制备的活性炭在小电流密度下可获得高比容量,但在大电流密度下容量衰减明显,倍率性能差;有机电解液中,高碱碳比活化所得活性炭具有高比容量和优异的倍率性能。总之,碱碳比为3时,在两种电解液体系中,活性炭的比容量和倍率性能均较理想。以木质素为原料,选取最佳碱碳比(K/LG为3)活化,通过预炭化-活化两步活化法制备了活性炭并用于超级电容器。与直接活化相比,预炭化处理不仅改变了活性炭的孔分布结构,也提高了其电化学性能。预炭化-活化处理制备的活性炭质量比容量高达312 F/g,面积比容量为14.0μF/cm2,在1 A/g电流密度下循环10,000次,比容量仍为261 F/g,保持率高达95%。总之,通过预炭化处理来提高活性炭的电化学性能可操作性强,可以广泛应用于其它前驱体。
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