激光改性BN负载电化学催化剂复合材料的制备及催化性能研究

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析氧反应(OER)催化剂是燃料电池,金属-空气电池和水分解反应的关键材料。其中,载体效应对催化剂的催化活性起着至关重要的作用。常见的载体通常是碳基材料,但是碳基材料抗电化学腐蚀能力差。因此,开发一种新型载体材料具有重要的研究意义。本论文首先利用脉冲激光辐照液体靶材技术(PLAL)对绝缘的C,O掺杂的BN纳米球(BNc,o)进行改性,研究了 PLAL改性前后BNc,o纳米球的形貌、物相及电子结构。结果表明,激光烧蚀并没有改变BNc,o纳米球的形貌和物相。通过电化学OER性能的测试,发现脉冲激光改性的BNc,o纳米球(L-BN)具有较高电流密度和载流子浓度,通过理论计算进一步证明了 L-BN纳米球具有金属的导电性,能够与碳基材料相媲美,可以作为电化学催化剂载体。其次,将L-BN纳米球与金属铱的氧化物(IrOx)复合,制备了 IrOx/L-BN复合催化剂,表现出优异的电化学性能。该复合催化剂在10 mA/cm2处的过电位达到259 mV,塔菲尔斜率也仅有36.68 mV/dec。通过电化学稳定性的测试,发现IrOx/L-BN复合催化剂不论在高电位还是低电位下都表现出优于碳基载体复合催化剂的稳定性,并通过对激光后样品的化学键定量分析,发现N-C=N键的存在能够将Ir的价态升高,从而提升催化性能。最后,利用脉冲激光引发光化学合成反应的原理,一步原位合成了 L-BN负载钴的氧化物复合催化剂(CoOx/L-BN)。L-BN纳米球大的表面积有助于提升复合催化剂的电化学比表面积,可以达到商用二氧化钌(RuO2)催化剂电化学比表面积的4倍,而且在10 mA/cm2处的过电位达到了 310 mV。脉冲激光辐照技术制备的L-BN纳米球可以作为载体并在电化学领域具有广阔的应用前景。
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