【摘 要】
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固体推进剂是各类火箭和武器中的动力来源,在其应用和发展中起到了至关重要的作用。目前高氯酸铵（AP）经常在固体推进剂中用作为氧化剂,但其分解产物对环境有害。因此,寻找一种绿色无污染的氧化剂迫在眉睫。5,5’-联四唑-1,1’-二氧羟胺（TKX-50）作为新型高能环境友好型离子盐有望取代AP。高能与燃速可调一直是固体推进剂技术研究不懈追求的目标。燃烧催化剂是改善推进剂燃烧特性的最有效和最显著的方法。富
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固体推进剂是各类火箭和武器中的动力来源,在其应用和发展中起到了至关重要的作用。目前高氯酸铵（AP）经常在固体推进剂中用作为氧化剂,但其分解产物对环境有害。因此,寻找一种绿色无污染的氧化剂迫在眉睫。5,5’-联四唑-1,1’-二氧羟胺（TKX-50）作为新型高能环境友好型离子盐有望取代AP。高能与燃速可调一直是固体推进剂技术研究不懈追求的目标。燃烧催化剂是改善推进剂燃烧特性的最有效和最显著的方法。富氮含能配合物的高性能、环境友好,具有优异的性能,与绿色环保固体推进剂的发展趋势相吻合,因而有很好的应用前景。将这二者联合使用于推进剂中,可以发挥传统的催化剂所无法实现的作用。因此本研究采用水热法合成了配体H2BTA·H2O和22种富氮金属含能配合物,并通过XRD、FTIR、Raman、XPS、EA、ICP、SEM、EDS、DSC等手段对其进行了表征,进一步采用TG-DSC评价了富氮金属含能配合物对TKX-50热分解过程的催化效果。1、使用氧弹量热仪在高压氧气中对富氮双金属含能配合物Li3[Cu（BTA）2（HBTA）]·2H2O（8）,Na3[Cu（BTA）2（HBTA）]·2H2O（13）和K2[Cu（BTA）2]·H2O（18）的热值进行了测量,测得摩尔生成焓分别为6525 J/g,6605 J/g,6804 J/g。测得配合物18的能量密度较高,表明其爆炸热较高。并采用差式扫描量热仪（DSC）对配体H2BTA·H2O和22种富氮金属含能配合物进行了热分析测试。2、采用差示扫描量热法（DSC）研究配合物1-22对TKX-50热分解过程的影响,从中选取对TKX-50的热分解有明显促进作用的配合物。然后将其按不同的质量比例加入TKX-50中,通过比较对TKX-50热分解过程的影响,选择出具有良好催化性能的配合物。发现,富氮双金属含能配合物中金属Cu的加入使得初始分解温度向低温方向移动幅度最大;Li、Na、K、Co、Ni、Mn基单金属配合物有着相似的催化活性;Cu基双金属配合物8、配合物13和配合物18显示出很好的催化作用。3、为了进一步研究Cu基双金属含能配合物8、配合物13和配合物18对TKX-50热分解的影响。通过TG-DSC测试发现,当添加量为10%,升温速率为20.0 K·min-1时,配合物8、配合物13和配合物18的加入使得TKX-50的初始分解温度分别降低了20.5℃、21.3℃、29.8℃。比较发现配合物18能更大程度地降低TKX-50的热分解初始分解温度,是TKX-50热分解最有效的催化剂。三种富氮双金属含能配合物在TKX-50热分解过程中的催化效率依次为:配合物18＞配合物13＞配合物8,证实了富氮Cu基双金属含能配合物对TKX-50热分解过程中的催化性能。通过对TG曲线的进一步分析,发现TG曲线分析结果与DSC一致。4、用Kissinger、Ozawa和Starink方法计算了富氮双金属含能配合物8、配合物13和配合物18和TKX-50复合材料的表观活化能。当加入10%的配合物8、配合物13和配合物18时复合材料的表观活化能分别降低了21.9 k J/mol、17.9 k J/mol、13.7 k J/mol。富氮含能催化剂的加入均能降低TKX-50的活化能,进一步证明富氮含能催化剂能有效的促进TKX-50的热分解。富氮双金属含能配合物8、配合物13和配合物18,均能显著降低TKX-50的热分解峰温度和活化能,并且能够加速TKX-50热分解。在TKX-50的热分解反应中,配合物18具有更好的催化活性,它可以作为一种高效的TKX-50固体推进剂的燃烧催化剂。
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