储气天然气水合物的低压非稳态保存研究

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天然气是一种清洁的化石能源,在我国能源结构中扮演越来越重要的角色,天然气储存是天然气利用的重要环节。水合物是一种理想的天然气储存载体,通过将天然气捕获在由氢键形成的水合物笼中,可以实现以固态的形式高密度储存天然气,但是目前在冰点以上保存天然气水合物还存在高储气量和低压之间的矛盾。本文为了缓解这种矛盾,提出了一种通过环戊烷水合物壳包覆天然气水合物的表面处理方法,证实此方法的可行性后,接着研究了冰点以上低压保存天然气水合物的稳定性,最后在实验的基础上分析了水合物的低压保存机理并用扩散模型进行了描述。本文首先提出了一种通过水合物壳包覆实现冰点以上天然气水合物低压非稳态保存的方法。以甲烷模拟天然气在300 ppm十二烷基硫酸钠(SDS)溶液中生成水合物,将生成的水合物和环戊烷一起经机械挤压后生成环戊烷水合物壳,通过激光拉曼证实了处理后的外表面水合物壳为环戊烷-甲烷水合物,内部为甲烷水合物,说明此方法在操作上可行。以甲烷和甲烷/丙烷(98:2 mol%)模拟天然气分别在冰粉和SDS溶液中强化生成水合物,生成的水合物经过表面处理后在冰点以上低压保存,都具有高稳定性和高储气量的特性。其中冰粉内生成的甲烷水合物具有最高的稳定性,在275.0 K、大气压下保存8h后仍然有超过99.7 mol%以上的甲烷保存在水合物内;SDS溶液中生成甲烷水合物具有最高的保存储气量,平均达到152.9 V/V。综合考虑水合物生成速率、储气量等条件,冰点以上低压保存SDS溶液中生成的甲烷水合物最具应用前景。本保存方法实现冰点以上天然气水合物低压保存的机理是环戊烷水合物壳阻碍内部天然气扩散,扩散模型和实验数据能够较好的拟合。模拟得到去离子水中生成的环戊烷水合物壳扩散系数最小,在10-14 m~2/s量级,SDS的存在会增大气体在环戊烷水合物壳内的扩散系数。本研究中所用方法初次用于天然气水合物保存,相信伴随更多的研究,此方法的适用性和储气能力还能提高。
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