【摘 要】
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能源短缺与环境污染已经成为制约人类可持续发展的关键问题,合理利用自然界中的有限资源和有效控制环境污染问题是建设美丽生态文明国家的重要方面。这就迫切需要开发能耗低、污染少、高效且应用广泛的功能材料,以满足可持续发展的需求。近年来,光催化剂技术发展迅猛,在污染物的降解、工业生活污水的处理方面得到了广泛研究。其中,半导体光催化剂石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其成本低、无污染、热稳定性高且有可见光响应性
【基金项目】
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国家自然科学基金(No.21606069); 河北省自然科学基金(No.B2017202187)
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能源短缺与环境污染已经成为制约人类可持续发展的关键问题,合理利用自然界中的有限资源和有效控制环境污染问题是建设美丽生态文明国家的重要方面。这就迫切需要开发能耗低、污染少、高效且应用广泛的功能材料,以满足可持续发展的需求。近年来,光催化剂技术发展迅猛,在污染物的降解、工业生活污水的处理方面得到了广泛研究。其中,半导体光催化剂石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其成本低、无污染、热稳定性高且有可见光响应性,引发了研究者的广泛关注与探索。然而,传统方法制备的g-C3N4由于比表面积较低以及光诱导电子-空穴对复合率高等局限性,大大限制了其在光催化中的应用。因此,通过各种手段获得改性的g-C3N4以提高其光催化性能尤为重要,其中控制形貌与元素掺杂两种改性方法是非常有效的手段。本文利用上述两种方法分别对传统g-C3N4进行改性。一方面,通过一锅法制备了多孔g-C3N4纳米层,从形貌上对其进行改性;另一方面,通过在耐压密封管中进行氧掺杂改善传统本体g-C3N4的缺点,以提高其在可见光下的光催化能力。本文中所采用的的两种方法简单易操作,改性效果明显。通过可见光下对罗丹明B(Rh B)的降解和析氢实验考察了改性g-C3N4的光催化氧化能力和还原能力。具体内容如下:(1)多孔g-C3N4纳米层的一锅法制备及其光催化降解Rh B与析氢的研究使用碳酸铵受热分解产生气体引导结构,通过在马弗炉中两次连续的程序升温与恒温的过程,简单一锅法成功制备了比表面积较大的多孔g-C3N4纳米层(PMCNS)。通过SEM和TEM测试对催化剂的形貌进行了表征,利用XRD、FT-IR和XPS对催化剂结构进行解析,使用紫外-可见漫反射光谱和瞬态/稳态荧光光谱研究了催化剂的吸光性能和光生载流子的复合速率,最后,利用光生电流和电化学阻抗研究了光生载流子的分离和转移能力。通过光催化降解Rh B和析氢实验考察了PMCNS的光催化氧化能力与还原能力。结果表明,PMCNS的速率常数分别是本体g-C3N4的12.8和3.8倍。在此基础之上,通过活性物种捕捉实验和EPR测试研究了PMCNS的光催化机理。(2)高效氧掺杂g-C3N4的快速制备及其在可见光下光催化降解Rh B的研究使用过氧化氢提供氧源,在耐压密封管中高温搅拌不同浓度的过氧化氢与本体g-C3N4的混合物,快速制备了一系列性能优异的氧掺杂g-C3N4。对合成的氧掺杂g-C3N4进行了表征,利用SEM、XRD、FT-IR和XPS对氧掺杂g-C3N4的形貌和结构进行解析,使用紫外-可见漫反射光谱、电化学阻抗和瞬态/稳态荧光光谱等测试研究了催化剂的吸光性能、光生载流子的转移能力和复合速率。考察了这种氧掺杂g-C3N4在可见光下降解Rh B的能力。实验结果表明,通过该方法合成的氧掺杂g-C3N4的性能均比本体g-C3N4优异,其中使用30 wt%的过氧化氢处理的样品(30-O-CN)性能最佳,对Rh B的降解速率是本体g-C3N4的10.2倍。此外,通过活性物种捕捉实验研究了30-O-CN在光催化过程的主要活性物种。
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