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本论文通过对2010、2011年长江干支流各主要站位表层水体碳参数的调查,并结合长江水系主要水文站点近30年的水文、水化学历史数据,重点探讨长江流域主要化学风化反应及长江河流碳的物质来源,并估算长江流域化学风化率和年均CO2消耗量;在实测数据的基础上结合历史数据探讨了长江碳的形态和输送通量的时空变异特征,基于Global-News模型的基础上,着重研究了长江有机碳的时间变化特征,同时对长江表层水CO2分压(pCO2)的时空分布变异性及表层河水CO2释放通量的时空变化特点及影响因素进行了研究。主要结论如下:
(1)碳酸盐风化是长江河水溶质的一个主要来源。碳酸盐岩风化对干支流水系溶质的贡献率分别为51.8%和49.6%;蒸发岩对长江水系溶质的贡献次之,对干支流水系溶质的贡献率分别为19.6%和12.3%;长江河水溶质中,阴离子以HCO3-为主(>50%,mg/mg),阳离子以Ca2+为主(17%,mg/mg);其中,HCO3-约98%来自于碳酸盐岩的风化作用,仅2%来自于硅酸盐岩的风化过程。长期以来(1970-2011年)长江水系HCO3-离子含量保持稳定,含量年均值为21.7mgC/L,HCO3-离子波动范围是15.3-28.9mgC/L;长江流域的平均化学风化率为5.06t/km2·yr,每年岩石风化消耗的大气CO2为9.10×109kgC,约占世界流域岩石风化消耗大气CO2总量的3.16%。
(2)长江干流表层河水CO2分压(pCO2)从上游至下游逐渐升高,波动范围为1608-3837μatm,均值为2677±328μatm。1992年以后长江表层水体pCO2逐渐增加,年均值由1970-1991年期间的1563±579μatm增至1992-1999年期间的3788±1690μatm;河水pCO2和pH存在显著的负相关关系(p<0.01,R2=0.929),河流酸化是造成pCO2升高的一个重要原因;河流下游-河口区表层水体pCO2显著高于中上游河段,波动范围893-3837μatm;长江水系释放CO2通量估算为15.5×109kgC/yr,其中干流释放量约为14.2×108kgC,而同时由于风化作用消耗约为9.10×109kgC,长江每年向大气释放的净CO2量约为6.40×109kgC,为大气CO2的源。
(3)本文利用Global-News模型分别计算了长江DOC和POC的输出通量。结果显示:三峡大坝建成以后,DOC输出通量显著降低了(p<0.01);从1.41×109kg/yr降低至1.21×109kg/yr;长江POC输出通量亦显著降低了,从4.73×109kgC/yr降低至3.25×109kgC/yr;长江输送有机碳组成发生明显改变,即,POC/DOC的比值显著降低了(p<0.01),从3.41降低至2.44;从空间分布看,长江水体DOC和POC含量自上游到下游逐渐降低,DOC含量波动范围是2.00-3.63mg/L,POC含量波动范围是2.13-5.77mg/L。
(4)长江HCO3-、DOC和POC含量在世界主要河流中均居于较高的水平,输送模数分别是POC:19.1-27.7tC/(km2yr),均值为26.4tC/(km2yr);DOC:6.22-9.09tC/(km2yr),均值为7.92tC/(km2yr);HCO3-:82.7-143tC/(km2yr),年均值为111tC/(km2yr)。每年,长江向河口输送HCO3-、DOC和POC分别为18.9×109kgC、1.35×109kgC和4.50×109kgC,总碳量达到24.8×109kgC。