基于磁电效应,通过电场调控材料的磁性能有利于低能耗、高密度存储设备的应用和发展。相比于通过应变效应或外加电场调控材料磁性的易失性调控,可以产生自发极化且能在外电场作用下改变极化方向的铁电材料为非易失调控提供了优异的平台。但随着材料尺度的减小,其自发极化将逐渐减小甚至消失,使得很难在原子尺度实现电控磁性。近年来,二维铁电材料在实验上的成功制备为实现原子尺度下的非易失调控提供了新的机遇。本文基于第一性原理提出了一种通过二维铁电基底调节分子磁性的方法。研究发现,当二维α-In₂Se₃基底的极化方向反转时,不仅金属酞菁分子的磁矩可以在零或非零之间转换,其易轴也可以在面内或面外之间翻转。此外,分子的磁矩和磁各向异性能均可以进一步地通过在中心金属原子上方修饰卤素原子来增强。I-OsPc/In₂Se₃体系的磁各向异性能甚至超过30 meV,使其有望实现室温以上的应用。通过对能级图和SOC哈密顿量矩阵元的进一步分析,揭示了α-In₂Se₃的极化方向对可调控磁性能的决定性作用,阐明了在α-In₂Se₃不同的极化方向下,分子通过改变与基底间的杂化作用,使杂化态中的电子占据数发生改变,从而最终影响了体系的磁性能。该研究结果为二维铁电在原子级别上调控材料磁性提供了新的研究思路。