目前,全球变暖危机日益加剧,我国作为世界上最大的碳排放国之一面临着巨大的CO2减排压力。基于此,国家明确提出了在2030年碳达峰、2060年碳中和的目标,着力发展新型高效的碳减排技术、构建低碳经济。碳捕集与封存技术能够有效固定工业源尾气内的二氧化碳,被认为是实现“净”零目标的关键一环。其中,基于Li4SiO4吸附剂的高温CO2捕集技术更是近年来热门的研究方向,具有良好的工业应用背景。但目前其实际应用仍存在两大关键性问题:一是吸附剂在实际烟气条件下的脱碳性能较差（通常不高于0.1 g/g）,转化率低;二是粉末吸附剂在实际流化系统中极易发生磨损淘析损失。针对如上问题,本文从高性能吸附剂的制备、改性、成型等多方面展开深入研究及机理揭示,最终目标是获得适用于实际流化系统的高性能成型Li4SiO4基吸附剂颗粒,推动其实际应用的可能性。在提升性能方面,首先,采用天然矿物硅灰石作硅源合成了低成本、较高性能的Li4SiO4基吸附剂,并着重探究了其中钙元素的迁移转化规律及其对脱碳性能的作用机理与效果。结果表明:采用硅灰石能合成含Ca O的Li4SiO4基吸附剂,该吸附剂在550℃、等温吸附30 min条件下吸附性能达0.167 g/g;原位XRD深入探究表明,该吸附剂在CO2吸附过程中会发生Li-Ca-CO2交互反应（Li4SiO4+Ca O+CO2→Li2Ca SiO4+Li2CO3）,有益于提升初始吸附阶段的吸附速率及性能;但由于吸附剂内含钙物质的烧结团聚,吸附剂在50次循环过程中性能会由0.175 g/g逐渐衰减至0.13 g/g;最终通过经济性分析证实,利用硅灰石作硅源合成吸附剂能够减少近33%的原材料总成本;上述结论表明了硅灰石作为未来替代硅源合成低成本、较高性能Li4SiO4基CO2吸附剂的潜力。其次,基于St?ber反应提出了一种可定向调控合成具备优异吸附性能及超快吸附速率Li4SiO4基吸附剂微球的两相合成法,并深入研究了合成过程中煅烧温度的高低对于所得吸附剂性能的影响作用及机理。结果表明:600～900℃的煅烧温度范围内,温度对吸附剂脱碳性能具有正反两方面作用:温度升高能提升所得吸附剂纯度却同时也会引发吸附剂颗粒烧结。在最佳合成煅烧温度600℃下定向合成的吸附剂具备最佳的表面形貌和孔隙结构,因此其脱碳性能在15 vol.%CO2气氛、600℃下仅吸附5 min即可达到约0.184 g/g,在10次吸脱附循环内能够稳定在0.160～0.193 g/g的较高水平。再者,提出了针对Li4SiO4吸附剂的有机酸-碳酸盐耦合改性法,并从实验表征以及动力学分析两个角度深入研究了所涉及的主要改性机理。结果表明,两改性方法均能有效提升吸附剂脱碳性能:在20次循环内,丙酸改性可使转化率提升1.5倍,继续掺杂10 wt.%Na2CO3可进一步使转化率升至>85%的优异水平;进一步研究发现两种改性方法作用机理各异:有机酸改性主要改性机理在于改善吸附剂的微观孔隙结构;而掺杂碳酸盐的改性机理则是形成液态共熔层,有效降低吸附中CO2分子的扩散阻力。在解决磨损淘析问题方面,提出了石墨床一步成型以及液氮-冷冻干燥一步成型两种新方案,并对两种方法的成型机理及颗粒性能进行了综合性评价。结果表明:石墨床一步成型的成型机制是利用了石墨的疏水性以及浆液液滴的表面张力,所得吸附剂粒径2.5 mm左右。得益于煅烧过程中的分解造孔作用,颗粒脱碳性能在50次循环内最高可达0.22 g/g;得益于收缩现象,颗粒抗压强度达2.84 MPa,10000次旋转质量磨损14.23 wt.%,能够满足实际强度要求;液氮-冷冻干燥一步成型主要成型机制是利用了液氮速冻以及液滴冰球直接升华保留结构,该方法最大特点在于所得球形颗粒粒径及综合性能随液固比变化可调。液固比升高,所得颗粒粒径变小、表面微观结构逐渐密实无孔、脱碳性能降低而机械性能变强。所得成型吸附剂颗粒中,脱碳性能最高可达0.17 g/g,抗压强度最高可达14.14 MPa,10000次旋转质量磨损可低至5.26 wt.%。更进一步将钕掺杂改性耦合进石墨床一步成型法内,实现掺钕改性高性能球形Li4SiO4基吸附剂的一步制备,并深入研究了钕掺杂对吸附剂颗粒的改性机理。结果表明:得益于掺杂剂分解造孔、形成Nd2O3惰性抗烧结骨架及压缩Li4SiO4晶格产生缺陷三方面作用,钕掺杂成型吸附剂颗粒在20次吸脱附循环内平均性能较改性前颗粒脱碳性能有效提升0.04 g/g、Li4SiO4转化率达64.12%,且循环稳定性也得到改善,使得耦合掺杂改性的石墨床一步成型法有应用在未来实际流化系统的潜能。