【摘 要】
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固态电解质锂电池使用金属锂为负极,可获得高的能量密度(理论比容量约3800 m Ah g-1),同时还可以解决易燃液体电解质引发的安全问题,受到越来越广泛的关注。固态电解质是锂电池的核心部件,直接影响电池性能与电池安全性。其中,电解质与其电池界面是影响电池枝晶生长和充放电性能的关键。本论文从柔性电解质/电极材料界面角度开展研究,通过优化电解质膜的柔性与电导率,构筑与之相匹配的Li/电解质柔性界面,
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固态电解质锂电池使用金属锂为负极,可获得高的能量密度(理论比容量约3800 m Ah g-1),同时还可以解决易燃液体电解质引发的安全问题,受到越来越广泛的关注。固态电解质是锂电池的核心部件,直接影响电池性能与电池安全性。其中,电解质与其电池界面是影响电池枝晶生长和充放电性能的关键。本论文从柔性电解质/电极材料界面角度开展研究,通过优化电解质膜的柔性与电导率,构筑与之相匹配的Li/电解质柔性界面,开展以下两个方面的研究:（1）柔性锂离子电解质隔膜构筑:本文采用聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）（PVDF-HFP）为聚合物柔性基体,通过添加双三氟甲基磺酰亚胺锂（Li TFSI）,增加无定形区域,加快聚合物链段运动,从而提升锂离子电导率。研究表明当PVDF-HFP:Li TFSI质量比为6:4时,电解质膜离子电导率达到3.17×10-4S cm-1（30℃）,为当前较高水平。组装的锂对称电池在0.5 m A cm-2的电流密度下可稳定循环1000 h,并且没有枝晶的存在。以磷酸铁锂为正极组装纽扣电池,在0.1C下测试,第200圈时比容量有127.8 m Ah g-1,容量保持率为85.62%,在0.5 C下测试,循环100圈后容量保持率为63.82%。（2）Li/电解质柔性界面构筑:基于锂的均匀成核与柔性电解质膜的相容性更好,本文通过引入3D集流体泡沫镍,以生长金属有机框架材料（MOF）的方法,增大3D集流体的比表面积,使得锂均匀沉积,从而提升电解质与电极之间界面相容性。测试结果表明在1 m A cm-2的电流密度下锂对称电池可稳定循环1000 h。以聚合物电解质膜匹配改性负极锂,在0.2 C下测试,循环100圈时的放电比容量为142.4 m Ah g-1,对应的容量保持率为91.49%,在0.5 C下测试,循环100圈后容量保持率为76.93%。
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