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由火力发电厂排放出的主要大气污染物NOX,它是造成酸雨和导致出现光化学烟雾等许多污染现象的重大成因,控制和治理氮氧化物污染越来越受到社会的广泛关注。目前,在众多脱硝工艺中以NH3为还原剂的选择性催化还原法,因具有脱硝效率高、选择性强等优点而被广泛应用。在整个NH3-SCR工艺中,开发和研制高效催化剂是该项技术的核心。现商用的催化剂主要为钒基催化剂,其中钒有毒且存在成本高昂等问题。因此,研发新型催化剂代替钒基催化剂日益成为SCR技术的重点。近年来,人们利用稀土元素特有的性质(稀土氧化物的晶格氧的可移动性、阳离子的可变价态以及表面酸碱性)来改进传统催化剂。特别是稀土元素掺杂到过渡金属制备的催化剂,因其表现出良好的脱硝性能、抗硫性而被广泛关注。本文以白云鄂博稀土精矿作为催化剂的材料来源,利用反应釜硝酸酸浸出有价矿物,过滤取滤液、干燥焙烧制得稀土基脱硝催化剂。研究不同酸浓度、不同焙烧温度条件下制备的脱硝催化剂,通过XRF了解其元素组成成分;通过活性测试检测其NH3-SCR活性;通过XRD、SEM、BET、TPD和TPR等手段探究其理化特性。采用in situ FTIR技术研究了催化剂表面上气体的吸附反应特性,进而推测催化剂的反应机理及路径。得到的主要结果如下:一、通过NH3-SCR活性评价装置检测稀土基催化剂的脱硝活性。结果显示:浓度为15mol/L的硝酸处理制得的催化剂脱硝效果最好。酸浓度为15mol/L,焙烧温度为600℃条件下制得的催化剂,随着反应温度的增加,催化活性呈先上升后下降的趋势。在反应温度为350℃时,催化剂的脱硝率能达到60%以上。二、利用XRF手段了解了催化剂的元素成分,由元素组成及元素含量表明硝酸将稀土精矿中的有价矿物基本溶出,其中酸浓度为15mol/L时溶出量最多。元素构成主要有3大类别,分别是稀土金属元素类、过渡金属元素类及碱土金属元素类。利用TG-DSC手段了解了催化剂的热分解性质,表明700℃时已分解完全,因此焙烧温度选取500℃、600℃、700℃。利用XRD手段了解了催化剂的晶型结构,结果显示随着焙烧温度的增加,催化剂的主晶相峰变的更加尖锐,结晶度增强。同时检测到明显的CeO2衍射峰的偏移峰,表明有其他元素掺杂进去,各元素之间存在相互协同作用。通过BET、SEM、TPD和TPR等表征手段,揭示了催化剂的理化特性。结果显示:在焙烧温度为600℃条件下制得的催化剂具有较好NH3、NO吸附特性及较强的氧化还原性。三、采用原位红外技术研究了催化剂表面气体的吸附反应特性。催化剂表面NH3的吸附主要以L酸位配位的NH3及B酸位吸附的NH4+的形式存在;催化剂表面NOX的吸附主要以双齿硝酸盐、单齿硝酸盐、桥式硝酸盐的形式存在。O2的引入增进了NO在催化剂表面的吸附,一定浓度的O2促进了NH3发生脱氢形成NH2,但NH2过渡氧化就会使NH3被氧化生成NO、N2、N2O。因此就要控制O2的浓度来预防NH3的过渡氧化。催化剂在低温条件下存在两种脱硝反应机理。一种是E-R机理,通过检测发现NH3更易在催化剂表面吸附活化而硝酸盐类物质存在量极少,就说明主要存在的是吸附态的NH3物种与气相NOX之间的反应。另一种是L-H机理,NOX的吸附物种(硝酸盐类物质)与NH3的吸附物种(氨基物质)之间发生的反应。