九龙江流域土壤-水稻系统重金属健康风险及来源解析

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在区域重金属污染防治及农业经济可持续发展中,系统地研究农田土壤-水稻系统中的重金属含量及赋存形态、定量解析重金属来源、准确全面评估重金属的污染水平及健康风险等具有重要意义。本研究综合运用多种污染评价方法、铅同位素和受体模型等多种源解析方法、重金属生物可给性以及健康风险评价模型,研究了九龙江流域农田土壤-水稻系统中重金属的污染特征、健康风险及来源解析。主要研究结论如下:(1)九龙江流域农田土壤中已存在多种重金属不同程度的富集,其中Cd、Zn、Pb和Cu在部分区域含量超过土壤污染风险筛选值。各重金属的空间分布差异明显。各重金属的赋存形态分布差异较大,其中Cd、Pb、Mn和Cu的生物可利用性较高,具有较高的潜在生物毒性。综合多种污染评价方法得出,农田土壤已存在不同程度的重金属污染。(2)九龙江流域稻米中重金属存在个别超标的现象。各重金属在水稻植株不同组织中的分布差异明显,重金属的迁移受到诸多因素的影响。对稻米中重金属进行了线性和对数线性拟合,建立土壤-稻米系统重金属定量预测模型,能较好地对稻米中重金属进行预测。(3)综合运用传统的多元统计分析方法、受体模型和铅同位素示踪技术进行源解析。正定矩阵因子分析模型(PMF)结果表明:自然源、农业源、工业源和化石燃料源对农田土壤重金属的平均贡献率分别为34.3%、22.2%、22.1%和21.4%;而对稻米中重金属的平均贡献率分别为19.6%、30.0%、18.9%和31.6%。铅同位素示踪结果表明:自然源、农业源、工业源和化石燃料源对农田土壤中铅的平均贡献率分别为25.5%、35.3%、24.5%和14.7%;而对稻米中铅的平均贡献率分别为4.8%、35.1%、6.0%和54.1%。(4)结合农田土壤赋存形态及铅同位素组成发现:残渣态能更灵敏地反映自然源的信息,生物可利用态能更灵敏地反映人为源的信息;人为源的Pb倾向于以F1弱酸溶态及F2可还原态存在于土壤中;不同来源的铅倾向于以不同的赋存形态存在,能提供一些铅来源特征的信息。(5)建立了基于PMF-SBET-HRA模型的健康风险评价方法。稻米中各重金属的生物可给性均大于土壤中对应重金属的生物可给性,更容易被人体吸收,可能存在非致癌风险和致癌风险;非致癌风险主要由As贡献,而致癌风险主要由Cd贡献。土壤-水稻系统中重金属健康风险主要为农业源和工业源通过食物经口摄入这一途径产生健康风险。(6)结合铅同位素示踪与Iso Source软件定量解析“潜在源-土壤-水稻”系统中铅的迁移特征。铅来源主要为自然源、农业源、工业源和化石燃料源。人为源铅进入农田土壤后部分向土壤深层迁移并以不同赋存形态存在;部分在表层富集并可能被水稻根部吸收并大部分蓄积在根部,仅有小部分传输到茎部。人为源的铅还可能通过大气途径被水稻植株叶片吸收,并一部分迁移到茎部及糙米中。
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