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甲烷的催化氧化制含氧化合物的研究已经做了不少的工作,但是难以实现高选择性条件下的较高转化率,因此离工业化应用还有一定的距离。由于甲烷分子的高稳定性,由天然气直接合成碳二烃在热力学上比较困难,常规的催化转化和氧化偶联尚未取得突破性进展。甲烷的化学转化被誉为面向21世纪的研究课题,各国政府都投入了大量人力、物力从事开发与研究,并不断取得进展。从20世纪80年代中期以来,甲烷氧化偶联制C2烃的研究和甲烷直接合成化学品所采用新技术、新工艺是当前非常具有挑战性的课题。 针对常规甲烷催化转化和氧化偶联制备含氧化合物的问题,遵循国际化学科学研究前沿“绿色化学”原则,采用自然界存在丰富的CH4、H2O和O2为原料,在绿色友好的常温大气压无任何催化剂的条件下,采用强电场电离放电加速电子及其激励气体分子的极端物理手段,在反应腔体内进行无任何环境污染的非平衡等离子体化学反应,将气体分子激发、电离、离解成CH4+、CH3+、CH4·、H2O+、H2O·、O2+、O(1D)等活性粒子,生成气态烃及含氧碳氢化合物,整个反应过程实现零污染、零副产品。 在不同的气体组分条件下(H2O与CH4,O2与CH4,H2O、O2与CH4),研究激励电压、放电频率和气体流量对甲烷转化率、气态烃选择性及甲醇收率的影响。升高激励电压、放电频率和减少气体流量均有利于CH4的转化及甲醇的产生。气体组分为H2O-O2-CH4条件下,激励电压为2200V、放电频率为10.3kHz、CH4与O2的气体流量分别为1000mL/min、50mL/min时,甲烷的转化率最大,高达72.3%,甲醇收率最高达5.78%。 本实验在常温常压无催化剂的反应条件下,采用自然界中丰富的CH4、O2和H2O为原料,合成出高利用价值的化工原料(C2烃)及清洁环保的替代能源(甲醇),为天然气化工的发展、新能源的开发提供了一种低能耗的新技术,具有重大的科学研究及经济意义。