【摘 要】
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光催化固氮利用氮气和水合成氨,原料易得且反应条件温和,近年来受到大家的广泛关注。尽管光固氮领域已取得了一定的进展,但仍然迫切需要具有优异性能的催化材料,同时对于光固氮反应的机理研究也亟待加强。本论文分别从钨单质和钨氧化物出发,设计制备了两种不同类型的高效钨基光固氮催化材料,并利用多种原位同步辐射谱学技术结合DFT计算揭示了钨基催化剂的反应机理,具体内容如下:（1）设计制备了锰掺杂的氧化钨材料（Mn
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光催化固氮利用氮气和水合成氨,原料易得且反应条件温和,近年来受到大家的广泛关注。尽管光固氮领域已取得了一定的进展,但仍然迫切需要具有优异性能的催化材料,同时对于光固氮反应的机理研究也亟待加强。本论文分别从钨单质和钨氧化物出发,设计制备了两种不同类型的高效钨基光固氮催化材料,并利用多种原位同步辐射谱学技术结合DFT计算揭示了钨基催化剂的反应机理,具体内容如下:（1）设计制备了锰掺杂的氧化钨材料（Mn-WO3）,其中Mn掺杂量为2.3%时Mn-WO3的固氮性能达到425μmol·g-1·h-1,是已报道的钨基氧化物材料中光固氮合成氨性能的最高值。进一步利用准原位XPS、准原位XANES和DFT证实,Mn-WO3中的Mn-W双金属位点可以通过强烈的电子转移有效极化吸附的氮气分子,极大地削弱了N≡N键,并显著降低了后续加氢生成氨的反应能垒。（2）设计构筑了钨铜双金属光固氮催化材料,其中摩尔比为W3Cu7的催化剂展现出了312μmol·g-1·h-1的光固氮活性和良好的稳定性。UPS、准原位XPS以及光照XPS等机理研究表明,Cu能够吸收光能并为催化反应提供高能热电子,而W位点则作为吸附和活化氮气分子的主要活性位点,两者耦合协同进行催化,促进了催化剂对于惰性氮气分子的吸附和活化。
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