多孔生物质炭及其复合物的制备与铀吸附性能研究

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随着化石燃料的短缺和日益增长的环境污染问题,核能作为绿色清洁能源之一也随之不断开发和发展。核电发展的同时,面临着陆地铀资源短缺的问题,而海洋中贮存丰富的铀资源。因此,积极开发和设计新型高效的海水提铀吸附材料,有利于我国核能事业的持续发展,具有重要的战略意义。生物质衍生的碳材料具有来源广、环境友好、孔隙率高、化学/热稳定性等优点,在水相中富集铀领域有潜在的应用价值。本文利用生物质脱脂棉、橘子皮作为碳源,通过高温热解,制备多孔生物质炭材料,再经化学法改性,合成了三种高性能的铀吸附材料,并对合成的吸附剂通过循环吸附-脱附实验、离子竞争实验,评价吸附材料的吸附性能、循环再生性和选择性。以脱脂棉为碳源,经两步高温热解和化学活化制备多孔纤维状生物质炭(CFA),再用HNO3氧化合成羧基化CFA(CFA-AO)。氧化后,吸附性能提高,最佳pH值为6.0;CFA-AO可在60 min内达到饱和吸附,对铀酰离子的吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型,在298.15 K温度下,CFA-AO的最大吸附容量为312.8 mg g-1。CFA-AO经5次循环吸附-脱附测试后表现出较好的循环再生性;结合XPS分析,推测吸附过程为-COOH与铀的配位作用以及-CH2OH对铀的还原作用。以脱脂棉为碳源,经一步高温热解合成三维多孔碳材料(CDPC),通过简单水热法制备氨基化磁性生物质炭(CDPC/CoFe2O4-NH2)。复合后,CDPC/CoFe2O4-NH2的吸附性能提高,最佳pH值为6.0;在298.15 K温度下,所制备的复合材料的最大吸附容量为413.8 mg g-1。在离子竞争测试中铀的分配系数Kd值达到15862,表现出较高选择性;在模拟海水中铀的去除率可达到80%以上。结合XPS分析,推测其吸附机理为含氧含氮官能团与铀的配位以及质子化的氨基与铀的静电吸引。以橘子皮为碳源,合成三维多孔磁性生物质炭(MACs),再利用多巴胺的自聚和还原性,将AgNPs负载MACs表面,制备了三维多孔MACs/PDA-Ag复合材料。MACs/PDA-Ag在近海水pH(pH值为8.0)下具有良好的吸附性能、循环稳定性和较高的选择性;吸附等温线数据表明,在298.15 K温度下,最大吸附容量为603.2 mg g-1,在模拟海水中对铀的去除率可达90%,且抗海藻粘附性能良好。结合XPS和FT-IR分析,氨基、亚氨基、金属氧等官能团在吸附过程起重要作用。
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