【摘 要】
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含铁矿物普遍存在于各种自然系统和工业设施中,这些矿物很有可能含有有毒金属,例如,毒砂在其晶体结构中同时含有铁和砷,而铁氢化物由于其巨大的表面积可吸附重金属。作为一种普遍存在的有毒类金属砷,其主要以砷酸盐和亚砷酸的形态广泛存在于自然水域土壤中。目前国内外研究以提出厌氧条件下铁矿物的演化是控制沉积物和地下水中矿物组成和类金属As迁移的重要过程之一,且微生物还原在自然环境中的铁矿物转化中起着关键作用。查
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含铁矿物普遍存在于各种自然系统和工业设施中,这些矿物很有可能含有有毒金属,例如,毒砂在其晶体结构中同时含有铁和砷,而铁氢化物由于其巨大的表面积可吸附重金属。作为一种普遍存在的有毒类金属砷,其主要以砷酸盐和亚砷酸的形态广泛存在于自然水域土壤中。目前国内外研究以提出厌氧条件下铁矿物的演化是控制沉积物和地下水中矿物组成和类金属As迁移的重要过程之一,且微生物还原在自然环境中的铁矿物转化中起着关键作用。查阅文献得出含高砷地下水含水层含有多种铁矿物及硫酸盐还原菌,这三个条件对研究As的环境行为极具意义。因此,本文基于以上研究,开展室内模拟高As地下水含水层的环境实验,实验室制备载砷水铁矿为实验对象,同时添加阳离子Ca2+、阴离子SO42-,进行21 d厌氧恒温培养的实验,通过化学分析和固体矿物表征（XRD、SEM-EDS、XPS）手段分析不同浓度Ca2+、SO42-的加入对水铁矿还原转化及释放固定As的作用机制,并讨论Fe、As的释放规律。研究获得以下结果:（1）单独加钙体系中,在非生物作用下,相对于NM-CK,Ca2+的添加使悬液p H值降低,Eh升高;有菌作用下,p H值与Eh值的变化主要受微生物和Ca的共同作用的影响。单独加硫体系中,无菌条件下NM-CK、NM-S-200悬液p H值在第1 d上升后变化幅度较小,分别介于7.97～8.01、7.70～7.73,悬液Eh值分别维持在-52.77 m V～-59.70 m V、-36.13 m V～-41.67 m V之间;有菌条件下,加硫组悬液中p H值均呈现先上升后下降的趋势,至21 d,分别降至7.37、7.35、7.45,Eh值在7 d后呈下降趋势。同时施加Ca2+与SO42-悬液中p H和Eh值均下降。（2）三个体系中,无菌条件下,与NM-CK对比,Ca2+的加入可阻碍水铁矿还原,SO42-的加入可促进水铁矿发生还原,同时存在Ca2+与SO42-铁还原主要受Ca的影响,其含量低于NM-CK;有菌条件下,水铁矿还原主要受微生物活动的影响,三个体系的Fe（Ⅱ）含量均高于M-CK组,该菌种不仅可直接还原铁还可将SO42-还原为S2-,进而还原铁;并且微生物作用下的Fe（Ⅱ）含量均高于无菌条件。三个体系中铁还原释放到溶液中的Fe（Ⅱ）diss含量均较小,微生物作用有利于Fe（Ⅱ）释放到溶液中。（3）无菌条件下,三个体系的液相As含量均低于检测限,视为零。SRB菌种的加入有利于载砷水铁矿的还原,进而促进As的释放。单独添加SO42-以及同时Ca2+与SO42-有利于负载在水铁矿上的As释放到悬液中。硫素以及微生物作用是影响载砷水铁矿上砷释放的主要影响因素。（4）Fe（Ⅱ）是影响水铁矿晶体转化的主要影响因素,Ca的引入对水铁矿晶体转化几乎不产生影响。水铁矿还原生成Fe（Ⅱ）被再次吸附生成磁铁矿。同时在SRB作用下将硫酸盐为S2-与还原生成Fe2+可生成Fe（Ⅱ）-S、Fe（Ⅲ）-S,可引起溶解态As再次被固定,另外实验过程中有臭葱石的产生。因此,限制砷释放到悬液中主要因素有与砷酸铁、铁/铝砷酸盐固溶体共沉淀以及在磁铁矿、二次铁氢氧化物/氧化物的吸附。
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