【摘 要】
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有机无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）在过去十年中彻底改变了光伏研究,其光电转换效率（PCE）从3.8%提高到25.5%。这是由于其独特的性能组合,例如出色的吸收系数、均衡的载流子迁移率和长的电荷载流子扩散长度。这使得其在光伏领域的应用中脱颖而出。尽管PSC发展迅速,但PSC中钙钛矿薄膜的深能级缺陷仍是阻碍PSCs PCE的主要因素之一。PSC中非辐射复合损失的主要陷阱来源是深能级缺陷,其热活化
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有机无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）在过去十年中彻底改变了光伏研究,其光电转换效率（PCE）从3.8%提高到25.5%。这是由于其独特的性能组合,例如出色的吸收系数、均衡的载流子迁移率和长的电荷载流子扩散长度。这使得其在光伏领域的应用中脱颖而出。尽管PSC发展迅速,但PSC中钙钛矿薄膜的深能级缺陷仍是阻碍PSCs PCE的主要因素之一。PSC中非辐射复合损失的主要陷阱来源是深能级缺陷,其热活化能高于k BT。相比之下,浅能级缺陷对非辐射衰减和开路电压的影响可以忽略不计。并且,钙钛矿中所有的这些深能级缺陷都会在器件运行过程中导致电荷积累以及随之而来的非辐射复合损失,从而导致钙钛矿器件的性能下降。基于此,本论文通过多种缺陷钝化方式来提高PSCs的光伏性能和稳定性。具体研究内容如下:（1）针对钙钛矿晶界处的未配对铅离子缺陷,我们设计了表面富有羟基和羰基的碳量子点（CQDs）作为添加剂来钝化这种缺陷。CQDs起到了对钙钛矿薄膜的晶界钝化作用,降低了钙钛矿薄膜中的缺陷浓度。这种晶界钝化作用是由于未配位的铅离子与碳量子点上的羟基和羰基官能团之间的相互作用所产生的,这有效地减少了钙钛矿层中的非辐射复合。最重要的是,在钙钛矿太阳能电池中加入CQDs后将PCE从15.67%提高到18.24%,并提高了电池的稳定性。（2）基于碳量子点的研究,我们设计了小分子双氰胺（DICY）作为钙钛矿薄膜深能级缺陷的钝化剂。DICY的路易斯碱性亚胺（-C=N）和氰基（-C≡N）官能团可以钝化路易斯酸性未配位铅离子缺陷。另一方面,由于DICY的亚胺和氰基官能团的诱导作用,我们发现DICY中的C-N键（C-NH-C）是路易斯碱性的。因此,DICY的路易斯碱性C-N键可以钝化路易斯酸性Pb-I反位缺陷。密度泛函理论（DFT）计算从理论上揭示了钙钛矿中DICY与深能级缺陷之间的相互作用,表明其缺陷钝化效应。最后,我们在没有任何封装的情况下实现了高于20%的PCE值并改善了稳定性。（3）在碳量子点和DICY添加剂的基础上,我们设计了同时使用盐酸胍（GACl）和苯乙胺盐酸盐（PEACl）作为MAPb I3钙钛矿薄膜的混合大有机阳离子添加剂。通过混合阳离子添加剂实现了高效和稳定的PSC。我们发现基于混合阳离子的薄膜的陷阱态密度、Urbach能量和载流子传输都优于基于单阳离子的薄膜,这归因于混合阳离子对离子缺陷更为有效地钝化作用。最重要的是,在钙钛矿太阳能电池中掺入混合阳离子将PCE从18.92%提高到20.64%。此外,混合阳离子的添加显著提高了器件稳定性。在黑暗条件下,室温、80%湿度环境中老化720小时后,基于混合阳离子的器件保持其初始PCE的61.7%,而控制器件仅保留其初始PCE的39.3%。（4）除了钙钛矿层的缺陷钝化研究以外,我们还研究了钙钛矿与传输层之间的界面缺陷钝化。我们采用窄带隙Cu Ox作为空穴传输层的界面层,以提高空穴传输层的载流子转移效率并钝化空穴传输层与钙钛矿层之间的界面缺陷来抑制载流子复合。窄带隙Cu OxQDs界面层可以与宽带隙Ni Ox层形成偶极层,当在PSC中工作时,可以为空穴传输层和钙钛矿层之间的界面处的电荷传输提供有利的电场力。此外,钙钛矿层与空穴传输层之间的界面缺陷被Cu Ox界面层所钝化抑制了载流子的复合。与对照PSC相比,基于改进空穴传输层的PSC的PCE从17.34%提高到19.91%。
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