我国土壤重金属污染日趋严重,2014年环保部公布的土壤污染状况调查公报显示,全国农田土壤污染点位超标率达到了 16.1%,其中重金属和类金属(镉(Cd),铬(Cr),汞(Hg),铅(Pb),砷(As),铜(Cu)锌(Zn)和镍(Ni))的污染占了 82.4%。因此,开展农田土壤重金属污染控制与修复,保障土壤环境质量与农产品安全是关系到民生问题的大事。而要想进行有效的土壤重金属污染防治必须了解污染现状,明确污染来源。目前国内外进行土壤重金属污染源解析的方法主要包括地统计分析、多元统计分析、受体模型和示踪分析等。尽管围绕农田土壤重金属污染源解析做了大量工作,但这些研究都是在土壤监测的基础上进行的,存在成本高、耗时长、方法不成系统、缺乏针对不同研究尺度的高效源解析方法等问题。因此,本研究致力于在明确农田土壤重金属污染现状的基础上,建立适用于不同尺度的土壤重金属污染源解析方法体系,为不同尺度研究区域,不同服务对象提供高效、精确的源解析方法,为重金属污染防治方案的制定提供科学依据。本研究取得的主要创新研究结果如下:1.本研究搜集了 2005-2017年间发表的所有关于我国农田土壤重金属污染监测的研究论文,以meta分析的方法对数据进行提取和处理,计算了以研究区域面积、采样点个数、研究区域重金属含量标准差为权重的全国加权平均值,并进行了亚组分析和空间分析。研究结果显示,目前我国镉、铬、汞、砷、铅、铜、锌、镍的全国平均含量分别为 0.24mg/kg,62.18mg/kg,0.13 mg/kg,10.71mg/kg,32.07mg/kg,28.34mg/kg,83.29mg/kg,28.17mg/kg。同时重金属含量在东部地区较高,西部较低,突出表现为在经济较为发达的东南地区及矿产资源较为丰富的西南地区含量较高。通过亚组分析发现,蔬菜地及水稻田中,Cd、Hg、Pb、Cu、Zn五种元素的积累要明显高于旱地和园地。通过本研究,初步掌握了我国农田土壤重金属污染状况,并且明确了重点污染元素、污染地区及污染农田类型,为下一步进行污染源解析指明了方向。2.本研究首先以汞为例,开展了全国范围的人为排放核算及污染源解析研究。根据排放因子和经济社会数据进行重金属排放量核算,完善了我国人为汞排放清单,更新了三种环境介质(气、水、土)汞排放因子,补充了农业活动的排放,并且进行了总排放量的核算,以此为依据进行全国及各个省市主要排放源的识别。研究表明,煤炭的生产和消费、汞矿的开采、有色金属冶炼、钢铁生产、生活垃圾和水泥生产是我国主要的汞污染人为排放源。且在京津冀、长三角、珠三角及贵州地区土壤中汞排放量较高,西北部地区排放量较低。通过大区域的污染源解析,不仅可以了解全国总体污染排放状况,还提供了完善的排放清单,为中等区域及小区域的源解析工作提供科学指导。3.其次以我国东南沿海地区城乡结合部一个120平方公里的区域为研究对象,进行了中等区域污染源解析方法的研究。在实地污染监测及评价的基础上,根据土壤中重金属的迁移特性,对目前应用较多的受体模型进行改进,构建了更适用于农田土壤重金属污染源解析的改进受体模型(主成分分析-距离线性回归模型,PCA-MLRD)。研究结果发现,除了土壤母质的贡献,区域内砷、镉、汞和铅污染的主要人为源包括,一座铅锌矿山,两个印染厂,一个荧光工厂,一条省级道路(S24)和一个工业园区。其中矿山,工业园区和印染厂贡献率较高,且其影响范围可以扩散到周围3公里。PCA-MLRD模型可以实现对中等区域的定点、定量源解析,为政府进行工厂的整治、工业废物的隔离提供精确的数据支持,保证重金属污染得到有效控制。与常规的受体模型相比,该模型的结果更稳定、可靠,同时可以实现人为排放源的精准定位,但是不能定量非点源(例如农业面源污染)的贡献。4.最后本研究以浙江省一个百亩修复试点基地为研究对象,建立了基于农业排放源长期监测的定量核算模型,以此进行小区域农田土壤的定量源解析。该模型首先通过剖面分析及重金属形态分析进行成土母质贡献率的计算,然后通过对农业污染源排放点的长期监测,计算重金属农业排放源的年输入量,精确核算污染源的贡献率。研究结果表明:该试验基地耕层土壤既受到土壤母质的影响也受到人为活动的扰动。人为污染源主要有大气沉降,灌溉水,水稻秸秆及肥料农药,它们的年贡献率分别为 24.7%,34.1%,35.3%,5.9%(Cd);49.6%,45.9%,2.3%,2.2%(Pb)。根据这一研究结果,该地区进行重金属污染防治的重点在于进行灌溉水和水稻秸秆的控制。