由单个或者少数个分子构建的电子器件可以满足目前电子器件微小化和功能化的发展需求，也可以被用来在单分子水平研究基本的物理化学规律。通过酰胺共价键将功能分子连接到石墨烯纳米间隙电极中，我们实验室前期成功实现了稳定的石墨烯基单分子器件构建。基于这种石墨烯基单分子器件平台，通过进一步改进器件结构和引入特殊设计的功能分子，我们在单分子器件中实现了场效应、光开关等功能，并在单分子水平探索功能器件中受能级位置调控的量子传输规律。进一步研究中利用这种分子能级调控对分子固有导电特性改变，通过实时监控含反应活性基团的单分子器件导电变化，实现了在单分子水平对原位化学反应动力学过程的监测。主要的三个研究工作如下:　　1.针对传统基于静电栅和电化学栅单分子场效应器件在栅调控能力和工作温区等方面的局限性，我们将离子液体栅引入到石墨烯基单分子器件，成功实现了具有强调控能力和宽工作温区的离子液体基单分子场效应器件构建。具体，利用六联苯、三联苯和二联苯分子构建的三种石墨烯基单分子器件。在离子液体栅调控下三种联苯类单分子器件都表现出了好的场效应特性。通过三种联苯类单分子场效应器件栅压和偏压依赖的二维电导谱等表征，发现了分子长度依赖的单分子场效应调控规律，确定了这三种联苯类单分子器件各自不同的分子前线导电轨道随栅压变化规律。这些联苯类单分子器件的离子液体栅响应特性即加深了我们对单分子水平量子传输规律的理解，也表明离子液体栅可以被用来在单分子器件中实现场效应功能。　　2.单分子器件中分子固有的能级结构决定着器件中电荷的传输规律。前期工作中，我们将光致异构二芳烯分子连接到石墨烯纳米间隙电极中构建单分子器件，通过引入三亚甲基基团调控二芳烯功能中心和石墨烯电极间的界面耦合，成功在单分子器件中实现了可逆的光开关功能。这里利用二芳烯单分子器件中光开关效应对分子能级的调控，研究能级变化对单分子器件电荷传输机制的影响。通过系统的温度依赖测试和理论计算研究，发现开、关态二芳烯分子骨架中苯环的热激发扭转振动会使器件在90K附近发生从直接隧穿传输到跳跃传输的转变。基于能级位置相关的传输电荷跨越机制，二芳烯分子在开、关环态不同的能级特性使器件的电荷跳跃传输活化能展现出不同的偏压依赖特性。　　3.单分子反应动力学的研究可以在单分子水平探究化学反应过程，揭示传统系综实验中掩盖的化学反应本征规律。这里我们将含有羰基活性基团的分子通过稳定的酰胺共价键连接到石墨烯纳米间隙电极构建出稳定的单分子器件。当分子上羰基基团和原位溶液环境中羟胺分子发生反应时分子能级结构改变会使器件导电特性发生变化，通过实时测试单分子器件电导变化，实现了在单分子水平对化学反应动力学过程的监测。结合宏观实验确定的反应过程，我们在实时的单分子电学动力学监测中观察到了酮肟产物和中间体间可逆的对峙反应过程，并获得了单分子水平的许多精细反应动力学规律。　　这些石墨烯基单分子器件在场效应、光开关和化学反应动力学中的研究，即使我们探索到了单分子水平的物理化学规律，也大大扩展了单分子器件的功能和应用领域。