减少锂离子电池的重量,提高电池的循环耐用性,在保持安全的同时尽量减少成本一直是研究者的首要任务。然而,电极材料的粉化、开裂、脱落以及安全性问题已成为高性能锂离子电池研制和广泛应用的难题。在充放电条件下多层结构电极材料力化性能衰退及失效机制已成为研发新型电极材料、提高电池比容量的关键科学问题。本论文分别制备了 SiO@C负极材料和掺杂改性的LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2正极材料,完成了相应的电化学性能测试分析;设计和研制了一套用于充放电条件下电极变形原位表征实验系统,实现电极表面变形的动态监测;建立了适合于多层结构电极体系热力化耦合分析模型,预测了电极材料锂离子浓度和应力演变规律,为揭示锂离子电池电极材料力化耦合失效机制提供了实验测试技术和分析方法。主要研究工作如以下四部分:第一,研究了充放电条件下SiO@C复合电极原位变形观测及应力分析。首先制备了SiO@C复合材料电极样品,先后完成了 SiO@C复合材料成分、微观结构和电化学性能测试;基于非接触式数字图像相关技术,设计和组装了一套电极力化耦合性能变形原位测试系统;发展了一种特殊散斑技术,实现了电化学循环过程中SiO@C复合电极应变演化的原位监测。监测结果表明,随着循环次数的增加,活性层表面和界面处残余的锂离子浓度不断增加,导致活性层产生不匹配的残余应变和应力,当第六次循环结束时,残余应变达到最大值3.0%。建立了双层结构SiO@C复合电极力化本构模型,揭示了“正弦式”应变/应力演变规律,得出在循环过程中锂离子浓度存在较大的梯度分布,同时还发现电化学部分比机械部分对活性层应力贡献大3倍左右。第二,预测了充放电条件下双层结构SiO@C电极扩散诱导应变和应力分析。首先制备了不同活性层厚度的双层结构SiO@C电极材料,分析了不同电流密度对其电化学循环性能的影响。电流密度越大,电池比容量反而下降更慢;但活性层厚度越大,电化学性能下降越快。推导了一个双层结构电极热力化性能耦合分析模型,并首次预测了200次循环内活性层厚度和电流密度对双层结构SiO@C电极锂离子浓度、应变和应力演化的影响;发现不同电流密度对电极中应变和应力的变化幅度影响较大,而对电极在循环后的残余应变/应力影响不明显;在循环过程中,活性层厚度对电极中的应变/应力分布影响显著,活性层厚度增加1倍,导致活性层应力增大近3倍。第三,研究了机械滥用下氧化石墨烯和石墨烯对锂离子电池热失控的影响。首先分别制备了氧化石墨烯、石墨烯掺杂的LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2电极材料,完成了形貌结构表征、电化学性能测试;分别采用冲击法、划痕法和针刺法,研究了不同掺杂比例对LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2电极材料遭受机械滥用引起的热失控的影响。研究表明,添加氧化石墨烯和石墨烯均有助于形成电极表面裂纹网络;在针刺测试时氧化石墨烯修饰电极最高温度增量达到约7.5℃,而石墨烯修饰电极温度峰值达到约11.2℃。并解释了氧化石墨烯和石墨烯能有效抑制电池的短路产热现象,对于提高锂离子电池安全性设计提供了实验依据。第四,研究了不同掺杂比例石墨烯和多壁碳纳米管修饰LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2复合活性层材料力学性能。首先选择石墨烯和多壁碳纳米管两种不同掺杂物质,设计1.0 wt.%、3.0wt.%和5.0wt.%三种掺杂比例,制备了掺杂改性的LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2电极材料,完成了形貌结构表征、电化学性能测试;提出一种用于锂离子电池双层结构活性层/集流体剪滞模型,组建了一套基于数字图像相关技术材料变形原位测试系统,采用拉伸方法详细研究了两类不同掺杂比例的LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2电极材料断裂失效过程,获得了复合活性层材料自身断裂强度、断裂韧性和断裂能等关键力学参数,并发现同一掺杂比例下多壁碳纳米管比石墨烯更有利于改善三元电极的力学性能,为将来快速表征锂离子电池活性层的强度参数提供了有效的实验方法。