【摘 要】
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锂金属电池包括锂离子电池（Li-ion）、锂硫电池（Li-S）和其他以锂金属作为负极的高能量密度电池,其凭借超高理论容量(～3860 m Ah g-1)和低氧化还原电位（-3.04 V vs.）,在电化学领域一跃成为研究热点。然而,锂金属电池固有的锂枝晶和锂离子快速传导难题阻碍其进一步发展,其中Li-S电池还面临多硫化物的“穿梭效应”。隔膜作为电池的关键部件,成为解决上述问题的有效切入点。碳纳米纤
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锂金属电池包括锂离子电池（Li-ion）、锂硫电池（Li-S）和其他以锂金属作为负极的高能量密度电池,其凭借超高理论容量(～3860 m Ah g-1)和低氧化还原电位（-3.04 V vs.）,在电化学领域一跃成为研究热点。然而,锂金属电池固有的锂枝晶和锂离子快速传导难题阻碍其进一步发展,其中Li-S电池还面临多硫化物的“穿梭效应”。隔膜作为电池的关键部件,成为解决上述问题的有效切入点。碳纳米纤维的网状结构具有高孔隙率,可改善隔膜亲液性和锂负载能力。金属氟化物与锂负极之间的类合金化反应能诱导锂枝晶的均匀沉积。在锂硫电池中,金属氟化物对多硫化物表现出强锚定作用。因此,本文以聚丙烯腈（PAN）作为碳源,基于静电溶吹技术和预氧化碳化策略,并结合浸泡方法生长金属氟化物（YF3）,成功制备出氟化钇掺杂碳纳米纤维（YF3-PAN-CNFs）,并在此基础上进一步开发设计出多孔氟化钇掺杂碳纳米纤维（YF3-PAN/PSF-CNFs）。（1）将静电溶吹制备的PAN纳米纤维浸泡在PTFE/Y（NO3）3·6H2O混合溶液中生长YF3,结合预氧化碳化得到一种氟化钇掺杂碳纳米纤维（YF3-PAN-CNFs-1）。为改善YF3颗粒不可逆的自发团聚,制备PAN/Y（NO3）3·6H2O复合纳米纤维,将其浸泡PTFE溶液后预氧化碳化得到另一种氟化钇掺杂碳纳米纤维（YF3-PAN-CNFs-2）。YF3键的高离子强度增大了带隙,使之不具备电化学活性。由于YF3-PAN-CNFs-1中YF3含量较高,材料导电性变差;而YF3-PAN-CNFs-2样品结晶少、缺陷多、活性位点丰富,导电性随之提高。基于YF3-PAN-CNFs-2隔膜组装的Li-Li Fe PO4（LFP）电池500圈循环后几乎无容量衰减,这说明适量的YF3掺杂有利于提高电池的循环稳定性。（2）用PAN/PSF纺丝液制备双组份纳米纤维,后续浸泡和碳化工艺不变,开发并制备出了YF3-PAN/PSF-CNFs。由于纺丝时导电PSF引起强射流牵伸力,纳米纤维直径显著降低。此外,PSF碳化分解形成介微孔结构,应用在Li-ion电池中有利于离子的快速迁移,并可有效地抑制锂枝晶的生长;应用于Li-S电池提高了捕获多硫化物的能力。测试表明,该隔膜具有较细的纤维直径（145 nm）和较宽的电化学稳定窗口（4.9 V）。基于该隔膜组装的Li-LFP电池在0.5 C下循环650圈仍保持154.9 m Ah g-1的高可逆容量,单圈容量衰减率仅为0.01%。Li-Li电池在1 m A cm-2下循环1000 h,电压振幅仍稳定在±0.1V内。这归功于微介孔结构的强锂枝晶承载能力和YF3诱导均匀锂沉积的能力。
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