Fe28多金属氧簇在显色免疫检测和电催化氧还原领域的性质研究

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多金属氧酸盐是一类具有氧化还原性质的多金属氧簇化合物,在催化氧化、检测重金属离子、检测染料、电化学析氢和电化学析氧等领域有许多应用。按照文献,本文制备了K2Na18[Fe28(μ3-O)8(L-(-)-tart)16(CH3COO)24·29H2O(Fe28)多金属氧簇,利用Fe28簇的过氧化物模拟酶性能,实现了H2O2、葡萄糖和多巴胺的显色免疫检测;同时将多酸作为电催化氧还原的电解质,展现了高效的氧还原性能。基于此想法本文主要研究了以下两个内容:1.我们制备了Fe28多金属氧簇,并通过实验证明了Fe28具有过氧化物模拟酶活性。随后研究了Fe28簇催化H2O2氧化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)的活性,同时建立起一种快速检测H2O2的方法,检测线性范围是4.61×10-7 mol/L4.61×10-4 mol/L,最低检测限为4.61×10-7 mol/L。接下来,我们将Fe28簇催化H2O2氧化TMB与葡萄糖的氧化过程联系起来,开发了一种操作简单且高灵敏度检测葡萄糖的方法,实验结果表明葡萄糖的线性范围是1.43×10-66 mol/L1.43×10-44 mol/L,最低检测限为1.43×10-66 mol/L。随后,我们利用Fe28簇来检测多巴胺(DA),通过实验探究发现,在没有H2O2的条件下,Fe28簇可作为催化剂直接催化氧化DA,并且线性范围为4.62×10-5 mol/L4.16×10-4 mol/L,最低检测限为4.62×10-5 mol/L。2.将Fe28簇作为液态电解质电催化氧还原,探究Fe28簇对氧还原反应的影响。本文中,我们选择商业化的Pt/C作为催化剂,主要研究催化剂在Fe28电解质溶液和磷酸缓冲溶液中的氧还原性能,磷酸缓冲溶液作为对比电解质溶液,其浓度与Fe28电解质溶液相同。从测试数据中我们发现,Pt/C催化剂在Fe28簇电解质溶液中起始电位达到0.95V(vs.RHE),比在磷酸缓冲溶液中的起始电位要高(0.90 V vs.RHE),说明Fe28簇电解质溶液对氧还原具有促进作用。通过计算得出在Fe28电解质溶液中的Tafel斜率值比在磷酸缓冲溶液中的Tafel斜率值小,并且Fe28簇具有一定的稳定性,是一种有前景的燃料电池电解质材料。
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