氧化石墨烯集成极大倾角光纤光栅的生物传感器研究

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近年来,基于光纤光栅的生物传感器在生物医学、生物化学等领域得到了广泛的研究与应用。与其他类型的光纤光栅相比,极大倾角光纤光栅(ExTFG)具有较高的折射率(RI)灵敏度以及较低的温度交叉敏感效应,因此在对灵敏度和稳定性要求极高的生物免疫反应检测/监测领域更具优势。而在实际生物反应液中,ExTFG表现出的RI灵敏度仅有120nm/RIU,还有待进一步提升。新型二维纳米材料氧化石墨烯(GO)由于具有丰富的含氧官能团、大比表面积等特点,将其与光纤光栅传感器结合,可提高生物分子的修饰效果,进而提升生物传感器的检测性能。但目前关于GO集成ExTFG生物传感器的相关报道较少。本文研究以提升ExTFG传感器的RI灵敏度,以及GO集成ExTFG生物传感器的检测性能为目的,主要内容如下:(1)基于光纤布拉格光栅(FBG)耦合模理论及倾斜光纤光栅(TFG)耦合模理论,对ExTFG的耦合模理论作详细阐述。根据ExTFG的相位匹配条件及模式耦合原理,分析其光谱响应特征。理论分析结果表明,可通过减小ExTFG包层半径的方法提升其RI灵敏度。(2)实验研究包层腐蚀型ExTFG的光谱及折射率传感特性。采用氢氟酸(HF)腐蚀的方法,制备包层直径从125μm到15μm不等的ExTFG,并对其光谱响应及RI传感特性进行实验研究。实验结果表明,在12501650nm的波长范围内,随着包层直径的减小,包层模式的数量逐渐减少,相邻谐振峰之间的间距逐渐增大。当包层直径为15μm时,ExTFG在1.331.38范围内的平均RI灵敏度、在1.33和1.38附近的RI灵敏较腐蚀之前分别提升了6.3倍,5.3倍和6.67倍,且在1.38附近处的RI灵敏度可达到1600nm/RIU。(3)实验研究GO集成ExTFG的免疫传感器。首先,通过氢键结合的方式在ExTFG表面涂覆GO薄膜;其次,以牛血清蛋白(BSA)单克隆抗体(MAbs)为生物识别单元,通过共价键的形式与GO薄膜相结合;最后,利用制备得到的GO-ExTFG免疫传感器完成对BSA抗原分子的特异性检测。采用场致发射型扫描电镜(SEM)和能谱法对GO涂覆的有效性和均匀性进行了鉴定。分析了GO对ExTFG光谱调制特性,结果表明,GO对TM模波长调制效果要比TE大;相反,对TE模的峰值强度调制程度比TM模要明显得多。通过记录光纤表面修饰过程及BSA抗原免疫检测动态过程的光谱演变可知,该免疫传感器对BSA抗原的检测具有检测范围大,响应迅速等特点。其中,检测范围为1.5nM75nM;响应时间小于5min;在光谱仪波长分辨率为0.03nm时,检测极限(LOD)约为0.88nM。免疫测定过程遵循Langmuir吸附模型,通过计算可得,免疫传感器对BSA抗原的亲和系数KA以及解离系数KD分别为1.5?108M-16.66?10-9M。(4)基于上述研究背景,对GO集成ExTFG免疫传感器进行优化设计研究。通过将GO集成到包层直径为80μm的ExTFG上的方法对传感器的结构设计进行了改进,分析了其RI传感特性以及生物免疫反应检测性能。实验结果表明,传感器的检测灵敏度,检测极限(LOD),以及亲和系数KA等均得到了明显的优化。
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