固体电子系统中序参量关联和耦合是凝聚态物理的核心问题之一,蕴含丰富的量子和磁性相变。而对铁性序之间耦合的高度关注,尤其是自旋序与铁电序的本征耦合(多铁性),一直到2003年才大规模开始。过去十五年,多铁性新材料及其物理内涵得到深刻探索与理解。其中,第Ⅱ类多铁性材料,主要是指铁电极化来源于特定自旋序的磁致多铁性,同时破坏了空间和时间对称性。由于其具有较强磁电耦合,符合多铁性磁电相互调控的初衷,更具有科学价值和令人期待的应用前景。但在众人期待的实际应用方面举步维艰,主要表现为铁电温度低、铁电极化小、多呈现内禀反铁磁序,大大限制了它的应用。追踪近五年多铁性材料发展轨迹,本论文关注两类多铁性新材料:一方面侧重在六角稀土铁氧化物h-RFeO3,尝试进一步提升磁有序温度,实现铁电与弱铁磁共存的高温多铁性;另一方面对尚存争议的双钙钦矿Y2CoMnO6,通过制备高质量的单晶样品,探究其可能存在的磁电耦合,试图拨开一些迷雾。主要内容安排如下:第一章是绪论部分,概述多铁性基本概念、发展进程及其丰富内涵,着重介绍第Ⅰ类多铁性材料BiFeO3与h-YMnO3,以及两种典型第Ⅱ类多铁性材料TbMnO3与Ca3CoMnO6的物理性质及与其相关的研究进展,并阐明这些体系中的铁电序与自旋、晶格、电荷、轨道等自由度的耦合物理。第二章主要介绍本课题研究过程中使用的相关实验手段与实验装置,包括样品制备、微结构表征、磁性与电学性质测量等各种实验方法。第三章系统研究了多晶(Yb,Sc)FeO3的多铁性。h-RMnO3通常具有很高的铁电居里温度(TC～1000K),但反铁磁奈尔温度TN仅在100K以下,由于其较强的磁电耦合性能而受到关注。h-RFeO3同样具有与h-RMnO3相同的几何铁电性,并且Fe3+-Fe3+的交换作用更强,故有希望提高反铁磁奈尔温度。由于h-RFeO3为非稳定相,仅能通过合适衬底应力稳定六角相。最近,通过溶胶凝胶或者离子掺杂可实现块体六角相,但反铁磁温度似乎无法再进一步提升(TN～172K)。其中YbFeO3研究相对更少,并且由于Yb3+存在磁矩,故其可能具备更加复杂的磁结构与物理。在已有的对YbFe03的研究中,对于其磁结构还尚没有定论,并且特殊的两步铁电极化也没有更多的证据,我们尝试通过Sc3+掺杂来稳定六角相,并研究其中的多铁性。第四章着重研究了 Y2CoMnO6单晶中可能存在的多铁性。类似于Ca3CoMnO6,在稀土双钙钛矿中同样具有“↑↑↓↓”的共线自旋序,Lu2CoMnO6与Yb2CoMnO6是研究得比较广泛的双钙钛矿氧化物。尤其是Lu2CoMnO6,具有明显的磁电耦合现象,但对于Y2CoMnO6的实验结果还具有很多争议,包括极化的方向,基态的磁结构,甚至对于是否存在铁电极化还尚未有定论。我们通过制备Y2CoMnO6的单晶,对其中的磁各向异性、无序现象以及铁电性做了系统研究,排除了之前公认的磁致多铁性。第五章是全文的总结与展望,对当前工作尚未完善的地方及可能的进展方向提出了一些设想。