【摘 要】
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由单质硫与金属锂组成的锂硫（Li-S）电池具有高达2600 Wh·kg-1的理论比能量,且单质硫储量丰富、成本低廉,因此被认为是极具潜力的下一代储能器件。然而,Li-S电池也面临着正极硫和其放电产物（Li2S和Li2S2）的导电性较差、可溶性中间产物多硫化锂导致的穿梭效应以及锂枝晶等许多问题。这些问题最终将导致电池的实际比容量和库伦效率较低以及循环性能较差。因为修饰层不仅可作为第二集流体提高活性硫
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由单质硫与金属锂组成的锂硫（Li-S）电池具有高达2600 Wh·kg-1的理论比能量,且单质硫储量丰富、成本低廉,因此被认为是极具潜力的下一代储能器件。然而,Li-S电池也面临着正极硫和其放电产物（Li2S和Li2S2）的导电性较差、可溶性中间产物多硫化锂导致的穿梭效应以及锂枝晶等许多问题。这些问题最终将导致电池的实际比容量和库伦效率较低以及循环性能较差。因为修饰层不仅可作为第二集流体提高活性硫的利用率,还能有效阻止多硫化锂穿过隔膜并减少其穿梭效应,所以通过隔膜修饰提高Li-S电池的电化学性能是一种简单且有效的方法。类石墨化氮化碳（g-C3N4）是一种具有很高氮含量的材料（～57.1 atom%）,能为吸附多硫化锂提供丰富的极性位点,然而,其导电性较差且对多硫化锂的转化反应的催化能力较弱,作为隔膜修饰材料改善Li-S电池作用不够突出。基于此,本论文从隔膜修饰入手,设计了集吸附与催化作用为一体的g-C3N4基复合材料,并研究了其作为隔膜修饰层材料提高Li-S电池的电化学性能的可行性。具体研究内容如下:（1）通过溶剂热反应制备出了针状Co S锚定在g-C3N4纳米片上的复合材料（Co S@g-C3N4）,并将其与导电剂KB均匀混合后抽滤于PP隔膜上,得到超薄（～2.1μm）超轻(0.07 mg·cm-2)修饰层（Co S@g-C3N4-PP）。该复合材料不仅能通过g-C3N4与Li2S6之间形成Li-N键固定多硫化锂,而且材料中的Co2+与Sx2-之间的路易斯酸碱相互作用也能固定多硫化锂,更重要的是,Co S可以促进多硫化锂的转化反应,从而很大程度上抑制了多硫化锂的穿梭效应。因此,采用Co S@g-C3N4修饰的PP隔膜与S/KB正极（硫含量为70%）组装的Li-S电池表现出了很好的电化学性能:在0.2 C的电流密度下,首圈放电比容量高达1290 m Ah·g-1,在1 C下,电池放电比容量也达到674 m Ah·g-1,循环500圈后,电池的每圈衰减率仅为0.03%。（2）采用一种简单的高温煅烧法,成功制备了超细Co颗粒负载于含g-C3N4的石墨烯纳米片上的复合材料（Co@g-C3N4/G）,随后将其分散于乙醇中并采用抽滤的方法得到了Co@g-C3N4/G修饰的PP基功能隔膜（Co@g-C3N4/G-PP）。由于Co@g-C3N4/G中的Co-Nx键有效阻止了Co纳米颗粒的团聚,获得的高分散、超细的Co颗粒为促进多硫化锂的转化提供了丰富的活性催化位点,同时,交错的石墨烯纳米片构成了高效导电网络,可以作为二次集流体为多硫化锂的利用提供场所。基于这些协同效应,采用Co@g-C3N4/G修饰的隔膜与S/KB正极（硫含量为70%）组成的Li-S电池表现出优异的电化学性能,在0.1和2 C的电流密度下,其放电比容量分别达到1458和859 m Ah·g-1;在1 C下,电池放电比容量高达935 m Ah·g-1,循环400圈后,每圈容量衰减率仅为0.08%。
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