界面合成法制备含ZIF-8中间层的高性能聚酰胺复合纳滤膜

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纳滤(NF)具有操作压力低、无相变、能耗低、无中间产物、分离精度高、离子选择性高、受环境影响小等特点,被广泛应用于饮用水处理、海水淡化、废水处理以及工业中的物质分离、纯化和浓缩等领域,已成为解决水资源短缺和环境污染等全球问题的主要技术之一。制备高通量、高选择性的纳滤膜一直是学者们研究的热点,其中将纳米颗粒引入聚酰胺薄膜复合(TFC)NF膜是一种有效的控制策略。ZIF-8是一种具有良好水热稳定性和化学稳定性并且合成方法简单的经典金属有机框架材料(MOF),其作为TFC膜制备的添加剂极具吸引力,但以何种形式和方式将其引入TFC膜,实现高效NF膜的制备,仍是一个挑战。本研究以界面合成法制备的ZIF-8作为聚酰胺(PA)顶层与商用聚醚砜(PES)微滤膜基材之间的中间层;从形态、结构、表面亲/疏水性和表面电位等方面系统分析了聚(4-苯乙烯磺酸钠)(PSS)对ZIF-8负载基质和PA层的影响,并探讨了PSS作用的潜在机理;还评价了所制备的TFC NF膜的分离性能。在界面合成ZIF-8的过程中,添加至Zn2+水溶液的PSS延缓了ZIF-8的成核速率,促进了ZIF-8的非均相成核,并且还可以有效地将形成的ZIF-8层稳定在水/有机相界面处,这使得随后ZIF-8在PES膜上的负载过程并非以独立ZIF-8纳米颗粒的形式呈现,而是以成层铺展的形式覆盖,这极大提高了ZIF-8在PES膜上的覆盖度和均匀性。相对于PES膜,当Zn2+溶液中添加的PSS达到1.0 wt%时,所制备的PES-ZIF-8-PSS-1.0膜的表面形貌、结构参数、表面亲/疏水性、表面电位及纯水通量均呈现显著变化。PES膜的平均粗糙度(Ra)为51.3 nm,均方根粗糙度(Rrms)为73.5 nm,孔径为232.7±12.6 nm,孔隙率为18.9±1.8%,固有接触角为37.8±2.4°;而PES-ZIF-8-PSS-1.0膜的Ra、Rrms则分别为33.6 nm、45.1nm,孔径为87.2±10.5 nm,孔隙率为34.7±2.1%,固有接触角为23.9±3.6°,此外,PES-ZIF-8-PSS-1.0膜表面呈现出更负的电位。通过界面合成得到的均匀ZIF-8层改善了基材的特性,如更小的孔径,更高的孔隙率,更多的表面负电荷,更低的粗糙度。这些变化会影响哌嗪(PIP)的扩散和分布,进而影响界面聚合(IP)工艺,导致形成更薄、更光滑、更松散和更多负电荷的聚酰胺(PA)层。包含改性ZIF-8中间层的TFC NF膜的纯水通量为9.6±0.3 L·m-2·h-1·bar-1,约为初始TFC NF膜的两倍,对硫酸钠(Na2SO4)、罗丹明B(RB)和酸性品红(AF)的截留率分别为91.1±1.4%、94.5±1.4%和97.2±1.2%,呈现出与初始TFC NF膜相当的截留率。本研究提出了一种基于界面合成法引入ZIF-8中间层制备TFC NF膜的新方法,为利用MOFs材料制备高性能NF膜提供了新思路。
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