纳米碳点的合成、荧光性质及其LED应用研究

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荧光碳点作为一种新型的碳纳米发光材料,以其优异的生物相容性、良好的发光性能、简单的合成工艺、低廉的成本等优点受到广泛关注,在生物荧光标定、医学传感器以及发光器件等方面具有广阔的应用潜力。荧光碳点内部多为石墨晶体结构,其电子传输跃迁特性与传统半导体量子点有差别,一般认为其荧光行为与传统半导体量子点不同,目前对于荧光碳点的发光机理还未有统一的认识,表面能级发光理论被认为是最具科学性的理论之一,所以对其内部晶体的结构以及表面基团分析对其发光机理研究具有重要意义。同时,荧光碳点作为新一代绿色纳米材料的代表,其合成方法与制备原料的“绿色性”还有许多亟需改进之处。本文在水热与热解合成体系下,探究使用绿色环保的前驱体合成单分散性好、量子产率高、色域宽的高性能荧光碳点,同时研究了其结构和荧光机理,我们还利用制备的高性能荧光碳点与稀土发光材料制成具有高显色指数的紫外激发光致发光白光LED,主要工作如下:1.采用水热法,利用柠檬酸为唯一碳源,以氨水为反应修饰剂,合成具有结晶性优良、单分散性好、宽色域、量子产率高的水溶性氨调制荧光碳点。通过高分辨透射电镜(HRTEM)研究,碳点单分散性良好,平均直径为3nm。根据对二维晶格间距以及夹角的精确测量确定结构为石墨2H晶体结构,通过傅里叶红外光谱(FTIR)以及X射线光电子能谱(XPS)探究了其表面官能团。通过对比实验发现含N官能团的加入对碳点的荧光增强起到了关键的作用,根据能带理论建立了有关C-N以及表面缺陷吸收发射的电子跃迁能级模型,为荧光碳点的发光机理提供了一个合理的解释。2.利用高温热解的方法,以尿素或柠檬酸&尿素为原料制备具有良好结晶性和单分散性的荧光碳点。此方法用料廉价,反应时间短,实验条件简单,不需要复杂的制备设备。我们对热解柠檬酸&尿素制备的碳点的晶体结构进行了深入的分析,经过PDF卡片比对与原子结构模拟发现其结构PDF#89-8487&75-1621&89-7213的graphite 2H结构的晶面间距、晶面夹角等数据吻合自洽。同时对它们光学性能进行探究,发现在发射光谱随激发光谱红移的现象,与单一热解尿素不同的是在330-370nm红移不明显,在380-390nm红移明显,我们尝试了用第一章提出的表面能级跃迁模型解释了所制备的荧光碳点荧光发射光谱的红移现象。3.采用方法1制备的高性能的荧光碳点,使用乙醇作为分散剂与树脂胶混合,结合稀土发光材料(SrSi2O2N2:Eu和Sr2Si5N8:Eu)作为绿色和红色发光组分,制成高性能紫外激发WLED,在100mA的电流驱动下发出明亮的暖白光,其CIE色坐标为(0.33,0.37)、色温5447K、Ra值为95,其中R9=97,拓展了荧光碳点的应用。
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