萘在空心结构氧化物表面环境光化学行为的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:SilentWoolf_1981
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多环芳烃是一类多环有机化合物,它主要源于化石燃料的不完全燃烧、火山爆发、森林植被和灌木丛燃烧、陆生和水生植物、微生物的生物合成。因此多环芳烃在环境中无所不在,分布十分广泛,人体可能通过大气、水、食品等途径摄入多环芳烃。随着科技的不断发展,人类开始认识到多环芳烃的危害。多环芳烃的真正危险在于它们暴露于太阳光中紫外光辐射时的光致毒效应,因此研究多环芳烃的光化学行为具有很重要的意义。在本文中主要研究了萘的直接光降解行为和萘在α-Fe2O3和TiO2表面的光化学行为。围绕以上内容,主要开展了以下几方面的工作:(1)无机材料的形貌对其多样化的性能及其相应的应用有重要的影响。本文采用水热法,通过改变溶液中离子浓度和反应时间制备了椭球核—双壳结构的α-Fe2O3和纳米管形貌的α-Fe2O3,其原理是利用磷酸根离子在α-Fe2O3表面的选择性吸附特性和磷酸根离子与硫酸根离子同α-Fe2O3的反应,制备了这两种特殊形貌空心结构的α-Fe2O3。结合扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、紫外—可见吸收光谱(DRS)和表面光电压谱(SPS)等现代物理表征手段对样品的结构、形貌及其光学特性进行表征。(2)本文中采用原位红外技术研究萘的直接光降解行为。实验结果表明在单纯紫外光条件下,萘首先会发生开环反应,生成1,4-丁二醇和苯。反应过程中观测到的中间产物有三种是聚(1,4-丁二醇)、1,3-丁二烯和1,4-丁二醛,其中聚(1,4-丁二醇)和1,3-丁二烯可能会进一步矿化为二氧化碳和水。(3)本文中采用原位红外技术研究了萘在α-Fe2O3纳米管的光化学行为。实验结果表明在紫外光条件下,萘在α-Fe2O3纳米管表面迁移转化过程是先转化为邻苯二甲醛,邻苯二甲醛迅速转化为邻苯二甲酸,实验中检测到的中间产物是邻苯二甲酸。邻苯二甲酸的两个羧基上的羟基会发生缩水反应,最终生成邻苯二甲酸酐。因此反应的中间产物为邻苯二甲酸,终产物为邻苯二甲酸酐、二氧化碳和水。(4)本文采用模板法制备了CaCO3/TiO2空心结构材料,SEM和TEM表征结果表明,样品呈中空珠状形貌,分散性好。(5)本文中采用原位红外技术研究了萘在CaCO3/TiO2空心结构材料表面的光化学行为。实验结果表明,反应过程中的中间产物为邻苯二甲酸酐,终产物中有水、一氧化碳和二氧化碳。
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