近几年研究发现，石墨烯因具有独特的二维形貌和优异的的电子传输性能，与半导体催化剂复合后可以有效提高半导体的光催化性能。但由于石墨烯自发现至今只有不到十年的时间，半导体/石墨烯复合材料的相关研究仍处在起步阶段，因此在复合工艺、复合方式、反应机理等方面的研究还需深入。本文立足于新型高效氧化钛/石墨烯复合催化剂及薄膜的研究和开发，对复合催化剂及薄膜中石墨烯的氧化程度、制备方法、担载量，氧化钛的种类、形貌，以及两者之间的复合工艺和复合方式等进行了优化，并对复合材料的光催化效果和过程机理进行了探讨。本研究制备了氧化钛/氧化石墨烯(TiO2/GO)粉末型复合催化剂并对其产氢效能进行了分析。研究发现，氧化石墨烯（GO）的担载量和复合方式对TiO2/GO复合催化剂在纯水中的制氢效率有较大影响：当GO的担载量为~5%时，复合催化剂的光催化制氢效果达到最佳；原位复合催化剂因其分散性好和连接紧密度高，拥有最优的光催化制氢效率。原位复合法制备的GO担载量为5%的TiO2/GO复合物的纯水产氢效率与TiO2/Pt复合催化剂在纯水中的产氢效率相近似，但TiO2/GO复合催化剂在甲醇牺牲剂中的产氢效率远低于TiO2/Pt，甚至仅为其自身在纯水中产氢效率的一半，而且TiO2/rGO复合催化剂纯水制氢过程中未检出O2的生成。究其原因，研究发现，在室温条件下，由光生电子和O2生成的超氧阴离子能够将复合催化剂中的还原氧化石墨烯（rGO）重新氧化，从而改变了催化剂的光催化活性。研究还发现，控制通入O2的量或光生电子的数量可有效地调控超氧阴离子的数量，进而改变rGO上的含氧基团的数量，而rGO上含氧基团的数量对TiO2/GO复合材料的光解水制氢效果有着直接影响。由于粉末型复合催化剂在降解污染物时存在易吹散、难回收等问题，为了拓展复合催化剂的应用范围，本研究在低温（<95°C）条件下成功制备了稳定的纳米氧化钛/还原氧化石墨烯（nanoTiO2/rGO）溶胶。通过调节溶剂的pH值和rGO的负载量，可使溶胶稳定存在12个月以上。该溶胶与工业化成膜技术相兼容，可方便地在ITO-PET等柔性衬底上制备超薄透明的nanoTiO2/rGO光催化薄膜。研究发现，低温制备的nanoTiO2与rGO的复合有助于克服彼此的缺点：nanoTiO2利用颗粒表面提供的负电斥力使得rGO在溶剂中的分散性显着提高；而当溶胶沉积于衬底之上形成光电薄膜时，rGO的负载能有效提高nanoTiO2光生电子和空穴的分离效率，并在nanoTiO2与ITO-PET之间充当电子传输桥梁，使得nanoTiO2与衬底之间因低温制备而不够紧密的连接得以加强，使其之间的电子传输效率有所提高。较之nanoTiO2薄膜，nanoTiO2/rGO复合薄膜的光电流强度大幅度提高。将沉积了nanoTiO2/rGO复合薄膜的ITO-PET基材制作成排管结构并用其降解气体乙醛，由于良好的催化性能以及对入射光充分的利用，该结构对乙醛的降解效果十分明显。氧化钛与石墨烯之间接触面积的扩大可以进一步提高复合薄膜的光催化性能。本研究在超临界水（SCW）中利用氧化钛纳米管（TNTs）制备得到了二维单层氧化钛量子点（MTQDs），并将MTQDs与石墨烯以面面接触形式相复合制备复合薄膜。制备得到的MTQDs尺寸为2~3nm，而厚度仅为~0.4nm，晶格间距为0.24nm×0.24nm，与锐钛矿氧化钛和钛酸纳米管相较呈缩小趋势。第一性原理计算结果证实，层数的减少及平面内原子数量的下降可能是MTQDs晶格减小的原因。对MTQDs的形成机制进行分析发现，由于Ti-O键在高温、高压和高H+/OH-浓度的SCW环境中逐渐断裂，TNTs逐步溶解成为MTQDs；超临界水中氢键断裂产生的“活跃”水分子团簇插入到MTQDs和TNTs之间造成其剥落并分散在SCW中。以上两点使得能够首次获得MTQDs并对其化学性能及自组装行为等进行深入研究。MTQDs的荧光图谱显示其具有明显的激发依赖行为，UV-vis谱显示其吸收边相对锐钛矿氧化钛和TNTs发生非常明显的蓝移，偏振拉曼图谱显示MTQDs在z轴方向缺少振动。对MTQDs的滴涂干燥过程研究发现，MTQDs特殊的2D形态显著提高了颗粒之间以及颗粒和界面之间的吸引力，MTQDs在干燥过程中在液滴界面上生成了自组装膜，这种自组装结构改变了液滴的表面张力并抵制了指向接触线的向外流动，向外流动的停止以及纯水溶剂的使用共同抑制了普通球形颗粒溶胶在滴涂干燥过程中普遍存在的咖啡环效应。二维MTQDs超薄的厚度以及咖啡环效应的抑制使得MTQDs在喷涂、滴涂后易形成均匀、致密和连续的薄膜，为平整均匀的复合薄膜的制备打下了基础。为了提高复合薄膜中石墨烯的品质，利用超临界剥离法制备了缺陷少、有序性高的高质量石墨烯（graphene），并将MTQDs与其以面面接触的方式相复合制备了光催化薄膜。复合薄膜光催化降解亚甲基蓝（MB）的效果显示，由于失去了z方向上的晶体内部电子传导， MTQDs的光催化性能低于三维锐钛矿颗粒。但高质量石墨烯的负载，以及石墨烯与MTQDs两者之间面面接触的结合方式使得复合薄膜的光催化效果明显提高，达到了优于P25的催化效果。利用MTQDs/graphene溶胶在低温下即可方便的制备光催化复合薄膜，该薄膜不仅超薄透明，而且平整光滑，具有良好光催化效果。该薄膜有望在太阳能电池、防雾、自清洁、抗菌等方面拥有广阔的应用前景。