基于Lagrange PDF方法研究液相快速反应体系下微观混合的影响机制

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微观混合过程广泛存在于日常生活、食品加工、工业生产等多个领域。生产加工过程中,尤其在快速反应体系中,微观混合对反应物料的转化、目标产品的生成有着重要的影响。本文针对雷诺应力输运方程存在未封闭项的问题,使用Pope等人提出的概率密度函数(PDF)与湍流模型联用的Lagrange PDF模型方法进行封闭和求解,运用CFD技术探讨液相快速反应体系中微观混合的影响机制与规律。本文对概率密度函数方法与微观混合模型联立使用的基础模型公式进行了推导。鉴于本课题主要模拟对象为管内流体,文中基于经典传递方程,推导了柱坐标下的连续性方程和动量方程等,以贴合模拟计算场景。传统的流体流动输运方程存在未封闭项,本文使用概率密度函数方法与湍流输运方程联立耦合,封闭未知项,推导出多组分联合PDF输运方程、速度-组分联合PDF输运方程、Lagrange形式PDF输运方程等。文中对Lagrange PDF模型方法进行了实验案例验证工作。文中选用酸碱中和与2,2-二甲氧基丙烷水解竞争反应验证体系、微型撞击流反应器,进行模拟计算,对比模拟值与实验值,考察反应体系中的微观混合效率,同时验证模型方法的适用性。由模拟与实验比较可得:进料速率越大,流体湍动作用越强,体系微观混合作用相应增强,从而加快了反应速率。在进料时间分别为4.8ms、6.5ms、9.5ms的三组试验中,模拟反应进料9.5ms的模拟结果与实验值吻合良好。本节工作中,网格质量、壁面加密函数、物性参数误差一定程度上影响了模拟的准确度,改进工作可以由此入手。本文基于上述方法继续开展理想反应器的模拟工作。文中选用了套管式射流反应器,以环己酮肟贝克曼重排反应作为液相快速反应体系,探讨微观混合影响机制和规律。由模拟工作可得以下结论:连续反应中,进料酸肟比的改变,可以增强微观混合作用,五组实验案例中酸肟比为1.5时效果最好;适当地增大进料速率时,可增强物液流体的湍流作用,加快分子扩散进程,改善微观混合性能;同时,适当地升高进料温度,能加剧分子热运动,缩短微观混合时间,增强微观混合作用,本文中适用的温度为105℃,这也与工业采用的条件相符。
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