载体改性对钒钛SCR催化剂脱硝性能的影响

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SCR技术是目前脱硝技术中应用最广泛的,其系统核心是催化剂,催化剂性能的好坏直接影响着整个SCR系统的脱硝效率,因此,研究具有宽活性温度窗口且NH3-SCR高活性的催化剂对于燃煤电厂脱除氮氧化物具有重要的现实意义。本文在传统V2O5/TiO2催化剂的基础上进行改性研究,分别选用S、N非金属元素和Nd稀土金属元素作为TiO2掺杂源,以提高V2O5/TiO2催化剂在低温段的SCR活性和抗硫抗水性能。为进一步分析掺杂影响催化剂活性的原因,本文采用了N2吸脱附和BET计算方法、X射线衍射(XRD)技术、拉曼(Raman)技术、程序升温脱附(NH3-TPD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)技术、电子顺磁共振能谱(EPR)技术和原位红外(in situ DRIFTS)技术等多种表征技术。具体研究内容如下:首先,采用溶胶-凝胶法制备了非金属S、N共掺TiO2载体,然后,利用浸渍法负载活性组分V2O5。实验结果表明S、N共掺能够有效提高脱硝性能。通过表征分析发现掺杂能明显增大催化剂的比表面积,使孔径更加细化;使催化剂表面衍生更多的超氧自由基和酸性位点;通过原位红外分析发现掺杂催化剂的表面酸性增强,尤其是Br?nsted酸位点增多,有利于提高SCR活性。其次,采用溶胶-凝胶法制备了稀土金属Nd掺杂的TiO2载体,然后,利用浸渍法负载活性组分V2O5,制备得到Nd元素掺杂的V2O5/TiO2催化剂。结果表明VTiNd1.0催化剂的活性最佳,特别是低温活性明显提高。XRD表征结果表明随着掺杂量的增加,锐钛矿TiO2的特征峰强度降低,结晶度下降;NH3-TPD结果表明Nd改性催化剂的表面酸性更强,酸性位点更多;H2-TPR研究发现VTiNd1.0催化剂的还原峰向低温移动,表明催化剂有更好的氧化还原能力;同时发现,Nd掺杂催化剂表面吸附氧和V4+的浓度均高于无掺杂态催化剂,活性氧和多种价态的存在有利于改善催化剂的性能。另外,还分别考察了不同的煅烧温度对催化剂脱硝性能的影响,发现温度过高会导致金红石相TiO2的生成,而温度过低,会导致煅烧不完全,进而对催化剂的制备条件进行了优化。同时考察了反应条件对催化剂脱硝性能的影响。其中,抗硫抗水实验表明S、N掺杂和Nd掺杂均能有效的增强催化剂的抗中毒能力。
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