MFI沸石膜的制备及其催化裂解性能研究

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本文研究了在经过适当预处理的不锈钢载体表面生长MFI沸石膜的适宜工艺条件,并通过XRD、SEM和FT-IR等表征手段考察了不同合成参数对MFI沸石膜的物化特征和晶体形貌的影响。实验结果表明,不锈钢载体支撑的MFI沸石膜的晶体形貌及晶体大小与合成条件密切相关,得到的适宜合成Silicalite-1沸石膜的工艺条件为晶化温度165℃~185℃,水热晶化时间24小时,合成液组成为1TPAOH:6TEOS:571H2O。合成ZSM-5沸石膜的工艺条件为晶化温度165℃~185℃,水热晶化时间24小时,合成液组成为1TPAOH:6TEOS:571H2O:(0.005~0.02)Al2O3。依据沸石分子筛膜的电子扫描电镜分析结果,提出了不锈钢载体支撑的MFI沸石膜的生长模型——逐渐累积生长模型。同时,研究了以TPAOH作模板剂合成不锈钢支撑的Silicalite-1沸石膜体系的结晶动力学,得出了不同温度下的成核速率、晶体生长速率及表观活化能。发现随着晶化温度的升高,不锈钢载体支撑的Silicalite-1沸石膜成核诱导期缩短,成核速率和晶体生长速率加快,得出不锈钢载体上Silicalite-1沸石膜生长的表观成核活化能EN为33.13 kJ/mol,表观晶体生长活化能EC为17.37 kJ/mol。考察了不锈钢管载体上生长的ZSM-5沸石膜催化剂催化正癸烷裂解反应的性能。常压下,沸石膜催化剂显著促进了正癸烷的裂解反应,催化裂解反应的转化率均高于同温度的热裂解反应,在650℃下达到了50.42%,同时有效的抑制了反应器内碳的生成。
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