【摘 要】
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近年来,随着柔性便携式和可穿戴电子设备的快速发展,水系的锌离子混合超级电容器（ZHSCs）作为柔性的储能系统引起了广泛的关注。而研发的重点在于柔性电极材料及其结构的合理设计。石墨烯作为一种二维（2D）材料,具有高的电导率、较好的化学和热稳定性、大的比表面积和出色的机械柔性等优点,成为ZHSCs的有吸引力的柔性电极材料。然而,石墨烯在合成过程中易于自我团聚、容易产生层状的缺陷,以及石墨烯在水中的分散
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近年来,随着柔性便携式和可穿戴电子设备的快速发展,水系的锌离子混合超级电容器（ZHSCs）作为柔性的储能系统引起了广泛的关注。而研发的重点在于柔性电极材料及其结构的合理设计。石墨烯作为一种二维（2D）材料,具有高的电导率、较好的化学和热稳定性、大的比表面积和出色的机械柔性等优点,成为ZHSCs的有吸引力的柔性电极材料。然而,石墨烯在合成过程中易于自我团聚、容易产生层状的缺陷,以及石墨烯在水中的分散性差等问题,将导致其比表面积减小和电导率降低。为了解决这些问题,本论文充分地利用了MXene和VS2高的电导率及MXene极好的亲水性,以及还原氧化石墨烯（rGO）和MXene或VS2之间的协同效应。采用GO和MXene或VS2复合并还原自组装成膜的方法合成了具有高的电化学性能和柔性的ZHSCs的复合膜电极。具体内容和结果如下:1.采用锌板还原GO和MXene混合溶液的自组装方法制备了2D层状的独立自支撑的柔性rGO-MXene复合膜。考察了长膜时间、电解液浓度、复合膜中MXene的嵌入量等对rGO-MXene复合电极的组成和结构的影响,获得了rGO-MXene复合电极的最佳长膜时间为60 min和最佳Zn SO4电解液的浓度为2 M,以及MXene的最佳嵌入质量百分比为30%。通过将MXene嵌入rGO的层间,有效抑制了rGO和MXene纳米片的重新堆叠,更加充分地利用了rGO和MXene纳米片的比表面积,进而加快了复合电极中的离子迁移,提高了复合膜的导电性和亲水性。采用rGO-30%MXene复合正极和锌箔负极分别组装了水系的和准固态的ZHSCs,研究了比容量、能量密度及循环稳定性与工作条件之间的关系,结果表明:基于rGO-30%MXene复合膜的水系的ZHSC在扫速为2 m V s-1时,具有367.86 F g-1的高比容量;在功率密度为516.34 W kg-1时,具有100.14Wh kg-1的高能量密度;在电流密度为0.8 A g-1时、循环10000圈之后,容量保持率仍然可达到90%,证明水系的ZHSC具有极好的循环稳定性,并且基于此复合膜的准固态的ZHSC在扫速为50 m V s-1时,具有86.71 F g-1的比容量;在不同的弯曲角度下表现出好的电化学稳定性。2.为了得到更高能量密度、循环稳定性和柔性的ZHSC,借鉴第一部分工作的研究方法。首先将聚偏二氟乙烯（PVDF）、导电炭黑（Super-P）和VS2依次加入N-甲基吡咯烷酮（NMP）中,搅拌至均匀,刮涂到集流体钛箔上,制备了VS2/Super-P/PVDF-Ti复合正极材料。用Super-P作导电基质,通过VS2与Super-P的协同效应,缓解了VS2自身显著的体积变化,提高其利用率,解决循环寿命短和倍率性能差的问题。然后采用VS2/Super-P/PVDF-Ti复合正极和锌箔负极组装了水系的ZHSCs,考察了VS2、Super-P与PVDF的复合质量比对正极材料的组成和结构的影响,获得了VS2、Super-P与PVDF的最佳复合质量比为6:3:1。接下来采用VS2/Super-P/PVDF-Ti复合正极和rGO-30%MXene复合负极组装了水系的ZHSCs,探究了正负极的容量匹配,获得了rGO-30%MXene复合负极的质量为1.2 mg时,其与VS2/Super-P/PVDF-Ti复合正极容量匹配的最佳质量比为1.5:1。最后在VS2/Super-P/PVDF-Ti复合正极中的VS2最佳含量的基础上,又获得了VS2与rGO的最佳复合质量比为4:6。研究了比容量、能量密度及循环稳定性与工作条件之间的关系,结果表明:基于VS2/Super-P/PVDF-Ti/rGO-30%MXene的水系的ZHSC在扫速为0.5 m V s-1时,具有171.43 F g-1的高比容量;在功率密度为69.7 W kg-1时,具有136.11 Wh kg-1的高能量密度;在电流密度为0.2 A g-1时、循环10000圈之后,容量保持率仍然可达到97.48%,证明水系的ZHSC具有极好的循环稳定性,并且基于rGO-40%VS2/rGO-30%MXene的准固态的ZHSC在扫速为1 m V s-1时,具有112.86 F g-1的高比容量;在不同的弯曲角度下表现出好的电化学稳定性。
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