随着氧化物薄膜沉积技术及测量手段的提高,采用脉冲激光沉积(pulsed laserde position)或氧化物分子束外延(oxide molecular beam epitaxy)技术已能实现对材料终止层和生长取向的可靠控制。设计和制备高质量的钙钛矿氧化物异质结已成为现实,这对钙钛矿氧化物异质结的研究和应用起到了极大的推动作用。通过在原子尺度内对钙钛矿氧化物界面结构进行设计和调控,在氧化物异质结上观察到许多新奇且具有潜在应用价值的物理现象。这是由于钙钛矿氧化物中电荷、自旋、轨道、晶格等自由度之间存在相互耦合和竞争,表现出结构和电磁性质的强烈关联效应。当两种不同的钙钛矿氧化物组成异质结时,钙钛矿氧化物材料本身的对称性在界面处会遭到破坏,造成对称破缺,这种对称破缺与界面处观察到的新奇物理现象存在着密切的联系：空间对称破缺通常会导致界面附近材料的极性发生变化,影响铁电或压电性质；规范对称性破缺常常会导致超导现象的发生；时间反演对称破缺会导致磁性的产生。正是由于界面结构对其属性至关重要的影响,相比块体材料,二维界面增加了人们对微电子器件设计的自由度,拓宽了电子学领域的应用范畴,甚至可以引领能源和信息技术领域新材料的发展。特别是LaAlO3/SrTiO3异质结,受到了国内外科研工作者的广泛关注。自从2004年Ohtomo与合作者在块状材料为非磁性的绝缘体LaAlO3与SrTiO3所构成的异质结的界面处观察到具有高迁移率的二维电子气(2DEG)之后,氧化物异质结就成为近年来材料领域研究的热点之一。大量的理论和实验研究表明在LaAlO3/SrTiO3异质结界面不但表现出二维导电行为,还具有磁性和低温超导特性。尽管对LaAlO3/SrTiO3异质结已经进行了大量的研究,但是在界面2DEG的起源、界面磁性的来源及磁性与超导共存等奇特性质的主导机制等方面尚有分歧。氧化物异质结界面处2DEG的起源一直是本领域的研究热点,且仍没能达成共识。界面二维电子气产生原因大致分为两类,一是本征原因：界面的极化不连续导致的固有电子重组被认为是界面2DEG形成的主导机制,极化灾难理论和电子重构理论为此观点提供了理论依据。二是缺陷理论：界面结构中存在氧空位；阳离子在界面上相互扩散。缺陷理论在很大程度上依赖于实验条件,如氧气氛压强,沉积技术等。LaAlO3/SrTiO3异质结界面的磁性起源是目前本领域研究的另一热点问题。有的研究小组认为磁性是异质结的本征性质,即界面应力导致的电子气在费米面附近的自旋劈裂诱导了磁性的产生。另外一种观点认为,异质结的本征磁性非常小(-0.01μB),实验上无法观察到,而界面处Ti02面中的氧空位使得磁性增强到实验上可以观察的强度,即认为Ti02面的氧空位诱发了异质结的磁性。因此界面磁性的起源问题尚存在着分歧,仍需要进一步研究。近年来,氧化物异质结界面处同时观察到低温超导和铁磁特性,这对传统理论提出了挑战。有研究小组为这两种特性共同存在从实验上提供了直接的证据。有人认为距离相关的电子关联效应(Sizable electronic correlation)是造成两种相互排斥性质共存的原因,但目前对于这一新奇的物理现象仍没有定量的解释,且需要进一步确定超导和铁磁性两种性质是共同存在材料的同一区域还是相分离现象。所以对铁磁和超导特性共存的问题仍没达到共识,需要继续研究。本论文采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理的方法,首先对不同SrTiO3表面的几何结构和电磁输运特性进行了系统地研究,在此基础上,研究了LaAlO3/SrTiO3(110)异质结的稳定性和电磁输运特性,BaTiO3/MgO(110)界面的电磁输运特性和二维应力对LaA103/SrTiO3界面晶格结构、电输运特性的影响。通过对一系列与LaAlO3/SrTi03相关或近似的界面电磁输运特性的探讨,系统研究了界面2DEG的起源、界面磁性的来源,揭示了界面效应及其作用机理,加深了对异质结界面新奇现象背后物理机制的理解。主要研究内容和结论如下：(1)不同SrTiO3表面的电磁输运特性。SrTiO3(001)表面：首先研究了以TiO2和SrO为终结层的两种表面的稳定性、几何结构。分析计算结果发现：两种表面的表面能非常相近,而以TiO2为终结层的SrTiO3(001)表面更稳定；在两种表面处都出现不同程度的褶皱；分析两种表面的薄膜的电子能带结构,发现以TiO2和SrO为终结层的SrTiO3(001)表面都表现出较好的绝缘性。SrTiO3(111)表面：计算了以Ti和Sr03为终结层的两种表面的稳定性和表面处几何结构的畸变。比较两种表面的表面能可以得出以Ti为终结层的SrTiO3(111)表面能略低于以Sr03为终结层的SrTiO3(111)的表面能。在此基础上计算了以Ti为终结面的电子结构,电子能带结构表明表面具有二维导电特性,即计算预测出表面存在具有高迁移率的二维电子气。表面层的Ti t2g (dxy/dxz/dyz)电子轨道部分占据是磁性2DEG的主要来源,表面处的对称破缺所导致的Ti t2g电子Fermi面附近的自旋劈裂是产生表面磁性的内在机制。表面层每个Ti原子具有约0.55μB的磁矩；最后我们采用DFT+SOC(spin orbital coupling)的方法对以Ti为终结层的SrTi03(111)表面的磁各向异性能进行了研究,发现磁偶极子存在于垂直于[111]方向的表面内。SrTiO3(110)表面：研究了以SrTiO和02为终结层的两种表面的稳定性、表面结构畸变和电磁输运特性。通过计算表面能发现以02为终结层的SrTiO3(110)表面能略低于以SrTiO为终结层的SrTiO3(110)表面能。表面层的Ti-O八面体形变明显,能带计算结果表明两种表面都具有金属导电性,且有磁性。通过对电子结构的分析,发现以SrTiO为终结层的SrTiO3(110)表面层中Ti 3d电子局域于表面层,且是表面2DEG的主要来源。在费米面附近,Ti 3d电子发生明显的自旋劈裂,导致表面层的每个Ti原子具有约0.42μB的磁矩；以O2为终结层的SrTiO3 (110)的表面存在空穴,表面层的O2p轨道是空穴的主要来源；表面层的每个氧原子的磁矩约为0.32μB,且原子的磁矩随着与表面距离的增大而渐渐减小。因此,装面层的O 2p轨道是以02为终结层的SrTiO3(110)表面层导电性和磁性的主要来源。(2) LaA103/SrTiO3(110)异质结的稳定性和电磁输运特性。研究了SrTiO3和LaAlO3(110)表面的稳定性和表面结构畸变,在此基础上,构建了LaAlO3/SrTiO3(11O)异质结可能的界面结构：突变型界面和扣状界面,通过比较其界面能,发现扣状界面更稳定,这也与实验发现的结果相符。在分析LaAlO3/SrTiO3(110)异质结电子结构的过程中发现异质结界面处存在电子重构的现象,并在界面出现磁性2DEG。界面Ti-O八面体的形变导致Ti原子的3d轨道自旋劈裂,其中能量较低的dxz/dyz电子是界面磁性2DEG的来源,且使界面每个Ti原子具有0.35 uB的磁矩。(3) BaTiO3/MgO(110)界面的电磁输运特性。BaTiO3/MgO(110)的界面结构存在两种可能性：n型界面(BaTiO/MgO)和p型界面(O2/MgO)。这两种界面都具有二维导电性。对n型界面而言,界面层中Ti的3d电子是界面电磁属性的来源。另外,界面导电性与BaTiO3的厚度有关,通过调整BaTiO3层的厚度可以实现界面绝缘—金属的转变,BaTiO3的临界厚度是4层。对p型界面而言,界面出现空穴。空穴优先占据界面MgO层O的2py轨道形成金属性界面。同时界面MgO层O的2p电子在费米面附近发生自旋劈裂,导致界面MgO层每个O原子都具有约0.22μB的磁矩。(4)二维应力对LaAlO3/SrTiO3界面电属性的影响。通过研究面内二维应力与离子弛豫的关系,发现面内应力对各层Ti-O和La-O离子的相对位移影响显著,且具有规律性：异质结中各层Ti-O相对位移的绝对值随着面内晶格常数的增加而减小；异质结中各层La-O相对位移的绝对值随着面内晶格常数的增加而增加；界面Ti-O八面体的形变随着面内晶格常数的减小而加剧,即,界面会随面内压应力的增大而越来越粗糙。对未施加外部应力的LaAlO3/SrTiO3异质结,界面层Ti 3dxy轨道部分被占据,是形成界面2DEG的主要来源。施加外部应力后,界面载流子的浓度变小,继而异质结的界面导电性变弱。当施加面内压应力使面内压应变达到4.98%或施加张应力使面内张应变达到5.29%时,界面出现金属—绝缘的转变。