氧化石墨烯及其复合材料的制备与钍、铀吸附性能研究

来源 :中国科学院研究生院(上海应用物理研究所) | 被引量 : 7次 | 上传用户:magicarpet
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随着核工业的高速发展,在核燃料循环中,不管是铀矿的开采与冶炼,还是燃料元件的制造,反应堆的运行和放射性废物的处理过程中,总会有铀不可避免的释放在环境中,长此以往,会影响到环境安全和人类健康。另外,在我国稀土矿石采、选、冶等综合水平太低,导致资源的利用率不高,而且在稀土尾矿中还含有Fe、Nb、Th等元素,在稀土尾矿的长期储存中,会有部分的钍浸出污染环境。如何有效的处理这部分含钍、铀的环境水体,从而实现资源的充分利用和保护环境的目的,是目前急需解决的问题。环境样品通常具有成分复杂以及浓度较低等特点,由于吸附法具有操作简单、高效以及适用范围广等优势,经常被用于环境样品的处理。氧化石墨烯作为无机吸附剂的一种,具有吸附容量大,吸附速率快,以及耐酸碱、抗辐照等特点,在废水中处理中具有巨大的潜力。本论文采用了三种方法制备了氧化石墨烯,通过红外光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜以及元素分析等手段进行表征,结果证明改进后的方法制备的氧化石墨烯氧化程度更高。吸附试验表明,氧化程度较高的氧化石墨烯吸附能力更强。此外,pH对氧化石墨烯的吸附能力影响较大。吸附动力学试验表明,氧化石墨烯吸附Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)符合准二级动力学方程,其速控步可能是化学吸附。吸附热力学试验表明,氧化石墨烯吸附Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)是吸热和自发的过程,升高温度有利于提高氧化石墨烯的吸附性能。聚锑酸作为一种无机吸附材料对Th(Ⅳ)具有良好的吸附能力,但是其吸附速率较慢。考虑到氧化石墨烯具有巨大的比表面积,我们制备了聚锑酸-氧化石墨烯复合材料,吸附试验表明,由于复合材料具有更大的比表面积,因此比单独的聚锑酸的吸附能力更强、吸附速率更快。通过吸附动力学研究发现,复合材料的吸附行为符合准二级动力学方程,吸附热力学研究表明,该材料对Th(Ⅳ)的吸附是自发吸热的。此外,该材料的吸附过程符合Langmuir吸附等温模型,该材料对Th(Ⅳ)的最大吸附容量能达到106.4 mg/g,高于聚锑酸的84.1 mg/g。
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