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本文采用真空灌注工艺,以高性能环氧树脂TDE-85、固化剂甲基四氢苯酐(MeTHPA)为主体,采用弹性聚氨酯(PU)为增韧剂,应用互穿聚合物网络技术,形成环氧/聚氨酯互穿聚合物网络(IPN),同时采用磨碎玻璃纤维(MG)进行填充改性,制备了高强高韧耐高温环氧树脂灌封材料。
利用扫描电镜(SEM)、差示扫描量热(DSC)、拉伸实验、冲击实验、体积电阻率测试等实验方法和检测手段,研究了不同环氧树脂TDE-85、711、E-51和固化剂甲基四氢苯酐(MeTHPA)、甲基纳迪克酸酐(MNA)对灌封材料力学性能、热性能和电性能的影响;探讨了端羟基丁腈橡胶(CTBN)增韧剂、分子量为1000、2000的聚醚二元醇(PPG210、PPG220)为原料合成的PU增韧剂对灌封材料力学性能、热性能和电性能的影响;研究了磨碎玻璃纤维(MG)、氮化铝(AlN)和硅微粉(SiO<,2>)三种填料及其各自的含量对灌封材料的力学性能、热性能和电性能的影响;并对填料的混杂效应对灌封材料力学性能与电性能的影响进行了探讨。
研究结果表明:①与缩水甘油酯型环氧树脂711及双酚A型环氧树脂E-51相比,采用脂环族缩水甘油酯型环氧树脂TDE-85制备的灌封材料的拉伸强度、冲击强度、玻璃化温度、体积电阻率,分别达到79.72 MPa、17.83 kJ/m<2>、144℃和2.78×10<14> Ω·cm,具有最佳的综合性能。②MeTHPA固化的灌封材料的拉伸强度、半寿温度、体积电阻率均高于MNA固化的灌封材料,但冲击强度和玻璃化温度则略低于MNA固化的灌封材料。③CTBN和PU增韧剂的加入可以有效提高灌封材料的力学性能,但灌封材料的热性能与体积电阻率略有下降。用增韧剂CTBN与PU改性环氧灌封材料时,形成互穿聚合物网络的PU增韧方法效果优于形成“海岛结构”的CTBN增韧改性方法,其中PPG210为原料合成的PU增韧改性灌封材料的拉伸强度与冲击强度分别为79.72MPa和17.83 kJ/m<2>,与CTBN增韧改性灌封材料相比,分别提高了20.02%,22.54%。④填料的加入提高了灌封材料的拉伸强度、耐热性,但灌封材料的冲击强度和体积电阻率略有下降。随着填料含量的增加,灌封材料的拉伸强度呈先上升后下降的变化趋势;AlN、SiO<,2>增强灌封材料的冲击强度随填料含量的增加而减小;MG增强灌封材料的冲击强度则随填料含量的增加先上升后下降。在m<,填料>/m<,TDE-85>=100/100的条件下,采用高强高韧MG制备的灌封材料具有最佳的综合性能。⑤MG/SiO<,2>与MG/AlN混杂填料的混杂效应对灌封材料力学性能以及电性能的影响与所选用填料的混杂比以及填料种类的不同有关。MG/SiO<,2>与MG/AlN混杂增强灌封材料的拉伸强度主要由具有较高长径比的MG决定。MG/SiO<,2>和MG/AlN增强灌封材料在冲击强度和体积电阻率上的不同变化规律,是由于AlN与SiO<,2>填料种类的不同,对增强体系产生不同的混杂效应所造成的。⑥制备出了一种高性能新型灌封材料。当m<,PU>/m<,(TDE-85+MeTHPA)>=15/85,m<.MG>/m<,TDE-85>=100/100时,灌封材料的拉伸强度、冲击强度、体积电阻率分别为79.72 MPa、17.83 kJ/m<2>、144℃和2.78×10<,14> Q·cm,均超过了项目指标要求。