科技的发展对电子器件的散热提出了更高的要求,研究制备高热导率的热界面材料是解决散热问题的关键。环氧树脂（ER）成本低廉,性能优异,是作为热界面材料的合适选择,然而ER的导热性能比较低,只有0.2 W/（m·K）左右,在ER内添加石墨烯是提高热导率的有效办法,但是二维的石墨烯片层间易发生团聚,往往需要较高的填充率才能在基体内形成完整的导热网络,获得预期的热性能。将二维的石墨烯构建成独立的三维石墨烯结构引起了人们广泛的关注,三维石墨烯结构避免了石墨烯片层之间的团聚,具有更好的电子、声子和离子转移能力,作为导热填料可以形成连贯的导热通路,提高复合材料的导热性能。本文通过水热还原法制备了具有三维结构的石墨烯气凝胶（GA）,以此作为导热填料与ER结合,得到GA-ER复合材料。为进一步提高复合材料热导率,通过化学还原法制备了还原氧化石墨烯（RGO）,将RGO复合到GA-ER内,得到RGO-GA-ER复合材料。采用XRD、XPS、拉曼、红外光谱、扫描电镜、热导率分析、热重分析等表征手段对产物的性能、形貌进行了测试,揭示了三维石墨烯结构对环氧复合材料热性能的影响。主要研究内容包括:1、以氨水为还原剂,通过水热还原法制备了GA,对GA的形成机理进行了分析。在氨水用量确定的前提下,增加GO溶液的浓度,GA的密度会先减小然后增加。反应的时间和温度对GA的形成具有正面的影响,水热时间和温度越高,GO的自组装越完全、表面含氧基团的还原越彻底。四硼酸钠（SBS）可以作为交联剂增加GA的结构强度,降低GA在自然干燥时因毛细应力而造成的收缩,避免GA内部的坍塌。结果表明,当GO浓度为5mg/ml,在160℃,10h的水热条件下,制备的GA还原性良好,具有低密度以及三维多孔结构,其碳氧比为6.77,拉曼缺陷ID/IG为1.056,密度为13.1mg/cm~3。2、将制备的GA浸渍ER中,探究了GA的加入对材料热性能的影响。在扫描电镜的观察下可以看到GA在基体内部分散十分均匀,具有明显的连续结构。在GA含量1.29wt%时,GA-ER复合材料的导热系数为2.77 W/（m·K）,对比ER提升了13.85倍。在高温下对GA-ER的热稳定性能进行了测试,在使用温度为120℃时,复合材料热导率为2.41 W（m·K）,达到了热界面材料的散热要求。3、为进一步提高复合材料的热导率,使用苯肼对GO进行化学还原制备了RGO,探究了RGO的加入对GA-ER的影响。实验表明:以苯肼为还原剂可以制备高还原性的RGO,由于RGO表面接枝苯环的影响,RGO在复合材料内部具有高分散性、不易团聚。在RGO-GA-ER复合材料中研究发现,GA与RGO具有协同作用,在GA的作用下,RGO更易在基体中形成连续的导热通路,在GA的作用下,RGO负载率为3wt%时,其热导率为4.18 W/（m·K）。