土壤矿物铁循环与硝酸盐还原相互作用的生物地球化学机制

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氮循环是土壤中最为重要的养分循环过程,在众多的氮循环过程中,硝酸盐还原起着关键作用,它是联系硝化和反硝化过程的纽带,是异化氨化过程的源头,对农业生产力控制以及温室气体排放起着重要作用。研究发现,在含铁的土壤或沉积物环境中,硝酸盐的还原通常与铁循环互相耦合。铁循环及其环境过程耦合已经成为国际研究前沿,研究铁循环与硝酸盐还原的相互作用过程要比研究单一的环境过程更具现实意义。   本文以铁循环为核心,拟构建“铁还原菌/铁氧化物/硝态氮”的交互反应体系。主要研究这一交互反应体系中铁还原与硝态氮还原的相互作用过程,并深入探讨铁还原与硝态氮还原的影响因素及反应机制。另外,通过实验室模拟硝酸盐依赖的亚铁氧化过程,探讨微生物功能群在亚铁氧化及硝酸盐还原过程中的响应机制。这为深入揭示自然环境中Fe循环与N循环的耦合过程提供理论依据,也可为Fe调控的其他环境行为提供一些基本借鉴。论文得出的主要结论如下:   1、研究了“铁还原菌(HS01、SP200和S12)/铁氧化物/硝态氮”交互反应体系中硝态氮与氧化铁还原之间的竞争机制。结果表明,氧化铁的比表面积、可利用态铁、氧化铁结晶度对铁还原以及硝酸盐还原有一定的影响,三者均可影响铁还原能力,且铁还原能力越强,对硝酸盐还原的抑制作用越强。最后采用循环伏安电化学方法及紫外-可见漫反射光谱的手段进一步探讨了铁还原与硝态氮还原竞争的原因,即:(a) Fe(Ⅲ)与NO3-作为竞争性电子受体;(b)吸附态Fe(Ⅱ)物种还原NO3-。   2、研究了发酵型“铁还原菌(L17和Bacillus sp.)/铁氧化物/硝态氮(亚硝态氮)”交互反应体系中硝态氮与氧化铁还原之间的促进效应。研究结果表明,铁氧化物的存在可以很明显的促进L17和Bacillus sp.还原硝酸和产电,这一结果与之前关于Fe(Ⅲ)抑制了异化铁还原菌还原基质的报道相反。考虑到铁氧化物具有半导体性质,在硝酸盐还原和电流产生的过程中,我们推测了铁氧化物的导带机制,即铁氧化物介导了从微生物到硝酸盐和电极的电子传递。同时,通过采用RT-PCR技术对葡萄糖代谢及硝酸代谢的相关功能基因进行扩增并表达,最终确认体系中硝态氮还原主要是异化硝酸盐还原过程,包括厌氧反硝化和异化氨化过程。   3、研究华南水稻土中铁循环耦合硝态氮还原的生物化学过程,发现水稻土中存在微生物驱动的Fe(Ⅱ)氧化耦合NO3-还原反应;红环菌科Rhodocyclaceae主要与硝酸盐依赖型Fe(Ⅱ)氧化过程有关,而梭菌科Clostridiaceae主要与异化铁还原过程有关;红环菌科的Zoogloea和Azospira可能是NO3-还原耦合Fe(Ⅱ)氧化过程中的主要功能微生物。   总之,本论文通过研究铁循环与硝态氮还原过程,揭示了铁循环与氮循环的竞争反应机制,提出了氧化铁导带加速微生物胞外电子向硝态氮的传递机制,并初步阐明硝酸依赖型亚铁氧化过程,可能为今后深入理解Fe-N的相互作用机制提供理论依据。
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