化石能源（天然气、石油、煤）燃烧过程中排放的大量二氧化碳（CO₂）引起的全球变暖等环境问题已成为全世界关注的焦点。其中,燃煤电厂排放出的CO₂是大气中CO₂的最大排放源。二氧化碳捕获与封存技术（CCS）是控制CO₂排放的有效手段。燃烧前CO₂捕获技术（PCC）,特别是胺法捕获CO₂技术是目前公认的最适合于捕获燃煤电厂烟道气中CO₂的手段。但是,传统胺法吸收剂与捕获工艺因再生能耗高使其工业化前景而受到了极大的限制。因此,开发新型高效吸收解吸流程和吸收剂是实现醇胺溶液工业化应用的主要途径。本文以典型300MW燃煤电厂烟道气CO₂为研究对象。因解吸塔顶物流热量占整个CO₂捕集系统可利用余热的60%左右,基于系统高效集成的思路挖掘系统节能潜力,开发出两个新型吸收解吸工艺;合理整合开发的新流程配置与后续冷凝压缩系统达到吸收解吸系统内部余热的高效利用,模拟与优化了五个基于CO₂产品气后续压缩工序的吸收解吸流程。填料塔是评价胺溶液再生性能的重要手段之一,且溶剂稳定是其大规模应用的充分条件。目前,N,N-二乙基乙醇胺（DEEA）作为一种叔胺溶剂,具有相对较快的吸收动力学,较高的吸收容量和较低的CO₂吸收热等优势;三乙烯二胺（DTEA）作为一种烯胺溶剂,具有较快的吸收速率和较高的吸收容量等优点。新型溶剂再生性能和稳定性能的研究将为胺溶液工业化应用提供一定的基础参考数据。本课题的主要研究内容如下:（1）利用模拟软件ProMax3.2建立新型单乙醇胺（MEA）吸收解吸流程—多效分流-塔顶蒸汽压缩再利用工艺。在CO₂捕获率为90%的条件下,以降低系统运行的当量功为目标,优化多效分流-塔顶蒸汽压缩再利用工艺的操作条件。考察富液流股Rich2摩尔分率（6-30 mol%）、富液流股Rich2进料位置（6-12N）与压缩机出口压力（185-245 k Pa）对再沸器负荷和当量功的影响。模拟结果表明,当富液流股Rich2摩尔分率为18 mol%,富液流股Rich2进料位置为11块板,压缩机出口压力为195 k Pa时,再沸器负荷为1.982 GJ/t CO₂,当量功为0.392 GJ/t CO₂,与传统工艺流程相比运行能耗降低了29.24%。但该吸收解吸工艺流程较为复杂,使得其应用受到限制。（2）利用模拟软件ProMax3.2建立新型吸收解吸流程—热泵精馏-分流工艺。在CO₂捕获率为90%的条件下,研究不同操作条件对再沸器负荷、压缩功和当量功的作用规律。模拟结果显示,随着富液流股Rich2摩尔分率、压缩机进出口压差的增加,当量功先逐渐降低然后逐渐增加;随富液流股Rich2进料位置的降低,压缩功和当量功逐渐降低。当富液流股Rich2摩尔分率为10 mol%,富液流股Rich2进料位置为12块板,压缩机出口压力为205 k Pa时,再沸器负荷为1.841 GJ/t CO₂,当量功最低为0.365 GJ/t CO₂,与传统工艺流程相比运行能耗降低了34.12%。该工艺充分利用解吸塔顶物流余热,达到降低系统运行能耗的目的。（3）利用模拟软件ProMax3.2模拟与优化包括传统流程在内的五种包含CO₂冷凝压缩工序的CO₂捕获系统全工艺流程。基于解吸塔顶蒸汽热量的有效利用,对四种改进流程进行了灵敏度分析。模拟结果显示,经压缩后塔顶物流具有更高的热能,塔底物流热量的充分利用可有效降低系统运行能耗,当量功由低到高依次为改进分流-塔顶蒸汽压缩再利用、分流-塔顶蒸汽压缩再利用、分流-塔顶换热器、传统流程与简单塔顶蒸汽压缩再利用流程。其中,分流-塔顶蒸汽压缩再利用流程和改进分流-塔顶蒸汽压缩再利用流程具有最低的运行能耗,与传统工艺相比分别降低了17.21%和17.52%。（4）在316L不锈钢θ环型散堆填料塔中,测量新型叔胺DEEA溶液的再生能耗。实验结果显示,随贫液CO₂负载和富液进料温度的增加,再沸器负荷逐渐降低;随溶液流量的增加,再沸器负荷先增加后降低;随溶液浓度的增加,再沸器负荷急剧下降;且再沸器负荷受溶剂循环容量、溶液循环流量和浓度三者的协同作用非常显著。与DTEA（3.439 GJ/t CO₂）和MEA（4.201 GJ/t CO₂）相比,DEEA具有较低的解吸能耗即2.171 GJ/t CO₂。（5）在不锈钢高压反应釜中研究了捕获剂DEEA和DETA的热降解性。实验结果显示,热降解速率随CO₂负载、溶液浓度和反应温度的增加而增加;此外溶液的吸收能力与捕获剂的剩余浓度并不成正比,说明降解产物具有一定的捕获能力。基于降解速率,利用经验动力学模型Power Law和RBFNN模型两种方法分别对DEEA和DETA溶液的热降解速率进行了预测,2种模型均具有较高的准确性。基于分析检测出的降解产物,推导了DEEA溶液可能的热降解机理。