【摘 要】
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印染废水中难降解有机物中以偶氮染料为代表,此类废水具有水量大、无机盐浓度高、可生化性能差、毒性大等特点,目前一般采用吸附、混凝等方法进行处理,存在处理效果不佳和二次污染问题。高级氧化技术对有机物没有选择性,能彻底降解有机物,其发展方向主要有:一方面开发更加高效的非均相催化剂,在提高催化氧化效率的同时便于回收利用,减少二次污染;另一方面开发耦合技术,发挥协同作用,提高降解效率。本论文制备了两种石墨烯
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印染废水中难降解有机物中以偶氮染料为代表,此类废水具有水量大、无机盐浓度高、可生化性能差、毒性大等特点,目前一般采用吸附、混凝等方法进行处理,存在处理效果不佳和二次污染问题。高级氧化技术对有机物没有选择性,能彻底降解有机物,其发展方向主要有:一方面开发更加高效的非均相催化剂,在提高催化氧化效率的同时便于回收利用,减少二次污染;另一方面开发耦合技术,发挥协同作用,提高降解效率。本论文制备了两种石墨烯气凝胶,分别是MnFe2O4-r GO气凝胶和MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶,并探究其在过一硫酸盐（PMS）体系和紫外（可见）光/PMS耦合体系的催化氧化性能。1、石墨烯气凝胶改善了MnFe2O4和TiO2纳米催化剂的分散性,提高了复合材料的比表面积,其中,MnFe2O4-r GO气凝胶的比表面积为271.6 m~2·g-1,TiO2-r GO气凝胶的比表面积为292.8 m~2·g-1,MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶的比表面积为190.8 m~2·g-1。石墨烯气凝胶催化剂具有易回收和稳定的特点,MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶在循环利用5次后对酸性红B染料的去除率仍然达到85.9%。2、石墨烯和铁酸锰的引入促使锐钛矿的吸收边界红移,TiO2的能隙带宽为3.13 e V,TiO2-r GO和MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶的能隙带宽分别为2.81 e V和2.44 e V,有利于对光能的利用。在可见光（>420 nm）照射下,MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶相比TiO2-r GO气凝胶对酸性红B的光催化氧化效率提升了9.8%。3、条件优化研究表明,MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶对酸性红B的降解效果随催化剂和PMS用量的增加而提升,在酸性和中性条件下均有良好效果,p H范围较宽;适量的氯离子对反应起促进作用。在p H为7,MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶用量为0.4 g·L-1,n（PMS）:n（酸性红B）=11:1,在紫外光作用105 min时,对酸性红B的降解率达到99%4、催化氧化机理研究表明,MnFe2O4-TiO2-r GO/PMS/UV体系中产生的自由基有h+、SO4·-、·OH和O2·-,其中主要活性物质为SO4·-;MnFe2O4-r GO/PMS体系中产生的自由基有SO4·-和·OH,主要活性物质为SO4·-。X射线光电子能谱（X PS）分析揭示,在催化氧化过程中铁和锰价态发生转变,各种价态的铁、锰与H SO5-反应生成SO4·-、·OH和SO42-。光催化中产生的光生电子（e-）作为电子供体与Fe3+、Mn3+和Mn4+反应生成Fe2+和Mn2+和Mn3+。由于MnFe2O4的导带（CB）能级比TiO2的低,TiO2价带（VB）上的光生电子会有一部分跃迁至MnFe2O4导带上,减少了电子-空穴对的重组;空穴（h+）作为电子受体能与Fe2+和Mn2+和Mn3+反应生成Fe3+、Mn3+和Mn4+。因为上述反应能够有效减少光电子空穴对的复合,而且空穴（h+）还可以与SO42-反应生成SO4·-。因此,MnFe2O4-TiO2-r GO/P MS/UV中存在两种体系的耦合,具有协同作用。此外,在MnFe2O4-r GO气凝胶/PMS体系中,当n（PMS）:n（酸性红B）=20:1,酸性红B去除率可达到91.5%;在MnFe2O4-TiO2-r GO气凝胶/PMS/UV耦合体系中,当n（PMS）:n（酸性红B）=7:1,即减少约2/3的PMS用量,酸性红B去除率仍可达到91.7%。本研究成果为芬顿类催化氧化技术开发提供了新的思路,有利于降低化学试剂使用和二次污染,具有良好的应用前景。
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