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在电偶极近似下,对于满足中心对称的介质,二次谐波产生是对称性禁戒的。但是,在中心对称介质的界面处,由于中心对称性遭到破坏,界面层也能产生偶极允许的表面二次谐波信号。同时,在非中心对称材料中较弱的高阶电四极和磁偶极响应也能对中心对称材料的二次谐波响应产生显著影响。近些年来,有关中心对称纳米粒子二次谐波产生的研究引起来研究人员的广泛关注。纳米颗粒可以作为生物样品标记物或亚波长激光光源,此外,也可以利用光学显微技术对纳米颗粒的特性进行表征。在这些情况下,纳米粒子常常受到聚焦光场的激发,而在相关理论中,目前的研究多考虑的是平面波近似或傍轴近似。实际上,由于二次谐波产生的张量特性,在一定情况下,聚焦光场的矢量特性对粒子的二次谐波辐射影响也会变得显著。因此,本论文对聚焦平面波、聚焦柱矢量光和聚焦涡旋光束激发下中心对称纳米颗粒的二次谐波产生进行了研究,主要研究内容和成果如下:
1)利用积分表达式Iμ.v m将聚焦平面波、聚焦柱矢量光和聚焦涡旋光束的场分布表达式进行了简化处理,然后根据不同阶Besse1函数之间的微分递推关系,推导了适用于不同聚焦光场的场梯度解析表达式。
2)基于聚焦光场的矢量衍射理论、非线性Rayleigh-Gans-Debye近似和中心对称材料二次谐波产生的唯像模型,建立了聚焦光场激发下中心对称材料纳米粒子二次谐波产生的理论模型,利用这个模型系统地研究了聚焦平面波、聚焦柱矢量光和聚焦涡旋光束激发下,中心对称纳米球粒子的表面和体二次谐波辐射。
3)研究了聚焦平面波激发下中心对称纳米粒子的表面和体二次谐波响应随纳米粒子尺寸及入射光偏振状态的变化情况,并与平面波激发下的结果进行了比较。研究结果表明,在聚焦平面波激发下,随着数值孔径的上升,表面二次谐波辐射模式几乎不发生变化;当数值孔径取较大值时,平面波激发下通常被忽略的体响应的相对强度得到显著增强;与表面辐射相比,体参数ζ引起的二次谐波辐射对入射偏振光两个分量之间的振幅比值和相位差更加敏感;随着粒子尺寸的增大,紧聚焦光场激发下的表面和体二次谐波响应强度存在极大值,而平面波激发下的辐射强度则呈现出单调递增的特性。
4)研究了在聚焦柱矢量光激发下中心对称纳米球的表面和体二次谐波响应随偏振旋转角φ0的变化。研究结果表明,不同表面非线性极化率张量元引起的表面响应呈现出不同的辐射模式,在一定条件下,会出现明显的后向二次谐波辐射,通过分析聚焦柱矢量光场的场分布及表面二次谐波极化分布解释了这一现象;在聚焦径向偏振光激发下,由于只有分量Ez()Ez/()z起主导作用,导致不同体非线性参数引起的体响应不仅具有相似的辐射模式,同时强度也处于同一数量级;在聚焦角向偏振光激发下,由于角向分量Ep和纵向分量Ez衰减为零,体参数δ′引起的二次谐波辐射为零,不过,体参数γ和ζ引起的二次谐波辐射模式却存在明显区别,这归因于体非线性极化分布的差异。
5)研究了聚焦涡旋光束激发下中心对称纳米粒子的二次谐波辐射随拓扑核的变化。研究结果表明,当拓扑核m=±1时,退偏效应产生的激发场纵向分量占主导地位,导致表面响应出现较强的后向二次谐波辐射;当拓扑核m=±2时,尽管场分量Ey具有最小的相对取值,但是由于场分布的非均匀性以及二次谐波产生的张量特性,使得该分量对中心对称纳米粒子的二次谐波响应也存在明显的贡献。