稀土掺杂介孔TiO2/GO复合材料的制备及光催化性能研究

来源 :内蒙古师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhk42
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TiO2因其催化活性高、无毒、价廉等性质而被公认为最理想的光催化剂,但因其带隙能大(3.2 eV),而且光激发产生的电子空穴复合率高等缺点而限制了实际应用。将其合成介孔结构可得到比表面积较大,催化反应活性点多的催化剂,但介孔TiO2可见光光催化性能仍然不明显。石墨烯具有大的比表面积和良好的导电性而引起人们的关注,合成石墨烯-TiO2复合材料来提高TiO2的光催化性能一度成为研究热点,但石墨烯水溶性较差,与TiO2复合成为一个难题,而采用Hummers法制备得到的氧化石墨烯(GO)含有羟基、羧基和环氧基等一些极性基团使得其易溶于水。本文以十二烷基磺酸钠为模板剂,钛酸四丁酯为钛源采用溶胶-凝胶、水热相结合法制备了活性较高的介孔TiO2催化剂以及稀土Nd3+掺杂介孔TiO2光催化剂,进而与氧化石墨烯进行复合,制备了系列介孔TiO2/GO复合材料以及稀土Nd3+掺杂介孔TiO2/GO复合材料,采用XRD、孔结构分析(BJH和BET)、SEM、TEM、XPS和UV-vis等手段对样品的微观结构、形貌、样品表面各元素价态及谱学性质进行表征,并在紫外光和可见光照射下以甲基橙模拟污染物测试其光催化性能。实验结果如下:(1)以十二烷基磺酸钠为模板剂、不同条件所制备的介孔TiO2光催化剂均为锐钛矿相,颗粒尺寸在3-5 nm左右,比表面积在250 m2/g左右,孔径分布均匀,孔径主要集中分布在10-50 nm之间,其中以正丁醇作溶剂,模板剂含量为38.1%,水热晶化时间为28 h所制备的介孔TiO2催化剂紫外光催化降解甲基橙效果最佳,60 min内可达到97.7%。(2)系列稀土Nd3+掺杂介孔TiO2光催化剂相比纯的介孔TiO2光催化剂,具有更强的光催化性能,稀土Nd3+的掺杂能够一定程度的抑制介孔TiO2光催化剂的团聚并减小其晶粒尺寸、增大介孔TiO2光催化剂的孔径和孔体积,比表面积可达到250 m2/g。(3)介孔TiO2/GO复合材料以及稀土Nd3+-介孔TiO2/GO复合材料均具有较强的可见光光催化性能,特别在稀土Nd3+-介孔TiO2/GO复合材料体系中,稀土Nd3+和GO具有很好的协同效应而更好的抑制TiO2团聚,使颗粒大小均匀分散在GO层间,并更好的拓宽光响应范围,其中Nd3+掺杂质量为1.5%,GO复合质量为10%所制备的1.5Nd-TiO2/GO-10复合光催化剂可见光光催化性能最强,对甲基橙模拟污染物光照120 min降解率可达到82.6%。(4)以十二烷基磺酸钠和柠檬酸双模版剂制备了介孔TiO2光催化剂及介孔TiO2/GO复合光催化剂,从而进一步改善了介孔TiO2光催化剂的可见光光催化性能,样品45CA-TiO2/GO-0.5在可见光条件下,对甲基橙模拟污染物的降解率在60 min内能达到100%。
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