【摘 要】
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基于量子点材料的发光二极管(QLED)作为一种新型的电致发光器件,具备高亮度、低功耗、可大面积溶液加工等诸多优势,是目前备受关注的显示照明技术。相较于可见光QLED,红外QLED由于其波段的特殊性,在夜视、监控、光通讯、生物成像等领域有着广泛的应用前景。硫化铅(Pb S)量子点具有量子产率高、光谱覆盖可见-红外波段、光化学稳定性好及可溶液化加工等优点,被认为是理想的红外发光材料之一。经过量子点合成
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基于量子点材料的发光二极管(QLED)作为一种新型的电致发光器件,具备高亮度、低功耗、可大面积溶液加工等诸多优势,是目前备受关注的显示照明技术。相较于可见光QLED,红外QLED由于其波段的特殊性,在夜视、监控、光通讯、生物成像等领域有着广泛的应用前景。硫化铅(Pb S)量子点具有量子产率高、光谱覆盖可见-红外波段、光化学稳定性好及可溶液化加工等优点,被认为是理想的红外发光材料之一。经过量子点合成化学、表面配体钝化及器件结构设计等策略,Pb S基QLED得到了快速的发展,基于荧光峰位在1.51μm的Pb S量子点作为发光层构筑的器件获得了4.12%的外量子效率(EQE)和6.04 W Sr-1m-2的辐射亮度。相关研究多集中在器件结构优化及Pb S量子点复合薄膜构建方面,以调控载流子的输运过程。而Pb S量子点的生长过程及表面调控对缺陷态、稳定性及器件性能影响至关重要,适用于QLED的Pb S量子点的化学合成仍处于初级阶段。因此,本论文基于量子点生长及表面钝化策略,旨在合成高单分散性、表面晶面可控的高质量Pb S量子点,探究表面相关的缺陷态调控及稳定性的影响因素,实现高效、高稳定性Pb S基QLED的构筑。具体研究内容如下:(1)基于连续前驱体注入法合成高单分散性、晶面可调的Pb S量子点。相较于传统快速注入法制备的Pb S量子点,连续前驱体注入法制备的Pb S量子点能够有效分离成核与生长过程,显著提高量子点的单分散性,实现了吸收激子峰在1200-1700 nm连续可调,且半峰宽始终保持在100 nm左右。动力学驱动的(1 1 1)晶面生长使得量子点表面油酸配体增多,缺陷相关的羟基配体减少,这促使量子点具有更少的缺陷态。以荧光峰位在1550 nm左右的Pb S量子点作为发光层,采用ITO/PEDOT:PSS/TFB/Pb S QDs/Zn O/Al的结构构筑器件,其EQE最高可达0.36%,最高辐照亮度可达16.7 W Sr-1m-2。(2)探究卤素修饰(Cl、Br、I)和包覆Cd S壳层两种表面处理方法对Pb S量子点的稳定性及其QLED器件的影响。通过探究不同卤素配体(Pb Cl2、Pb Br2、Pb I2)的钝化效果发现,Pb I2配体处理的Pb S量子点荧光强度提高了两倍以上,且经过紫外光照射一周后吸收峰位及荧光强度均未发生明显变化,展现出优异的稳定性。其原因为卤化铅配体钝化了量子点表面的缺陷,同时缩短量子点间的间距,减少空气中的水、氧等物质对非极性(1 0 0)晶面的刻蚀。包覆Cd S壳层后,量子点的荧光强度增加至原来的两倍左右,且在紫外灯连续照射一周的条件下保持良好的稳定性。基于Pb S/Cd S量子点发光器件获得了0.5%的最大EQE和19.0 W Sr-1m-2的最大辐射亮度,相较于Pb S量子点QLED,性能得到了进一步显著提升。
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